Click反應(yīng)合成的水溶性配體催化Suzuki和Hiyama偶聯(lián)反應(yīng).pdf

1、本論文討論了通過點(diǎn)擊反應(yīng)合成了含氮雜環(huán)配體，通過季胺化作用引入水溶性基團(tuán)增加其水溶性，可以做到使用綠色的溶劑和催化反應(yīng)經(jīng)濟(jì)實(shí)用的目的。然后用于研究與Pd配位后催化Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)和Hiyama偶聯(lián)反應(yīng)，通過一系列方法驗(yàn)證了催化劑的高效性。本文的主要內(nèi)容如下：
　　1．開始對(duì)點(diǎn)擊反應(yīng)、Suzuki和Hiyama反應(yīng)近幾年的研究進(jìn)展作了綜述。我們是從點(diǎn)擊反應(yīng)的起源，再到發(fā)展及在各種方面的應(yīng)用。然后對(duì)偶聯(lián)反應(yīng)進(jìn)行了文獻(xiàn)學(xué)習(xí)，主要是從

2、反應(yīng)機(jī)理到催化劑、配體的類型和各種介質(zhì)進(jìn)行了討論。最后我們綜述了Hiyama的研究進(jìn)展。從催化發(fā)展多向性出發(fā)，設(shè)計(jì)了我們研究的方向。
　　2．疊氮化鈉和苯乙炔在無水硫酸銅的催化下，在水和異丁醇的混合溶劑中點(diǎn)擊反應(yīng)生成[1，2，3]-三氮唑基團(tuán)，然后通過支鏈上的氯原子和三甲胺反應(yīng)，生成水溶性陽離子，可以有效地增加配體的水溶性。通過增加配體的水溶性，可以有效地增加配位后的Pd的水溶性，從而達(dá)到以水為溶劑的催化反應(yīng)。
　　3．在空

3、氣條件下，用水介質(zhì)作溶劑，以K2CO3做堿的條件下PdCl2@L絡(luò)合催化劑能夠高效的催化Suzuki-Miyaura，0.001mol％的Pd的TON可以達(dá)到91000，大部分的溴代芳烴都可以在30分鐘內(nèi)反應(yīng)完成，其中吸電子基團(tuán)和給電子基團(tuán)都可以得到高的催化產(chǎn)率，并且可以在反應(yīng)的過程中生成很均勻的納米粒子，此外我們還做了氯代芳烴的偶聯(lián)反應(yīng)，其中吸電子基團(tuán)可以得到很高的產(chǎn)率。而對(duì)于Hiyama偶聯(lián)反應(yīng)，現(xiàn)在可以在水介質(zhì)中催化Hiyama反