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1、碳酸二甲酯是一種對環(huán)境友好的綠色化學(xué)品.該文研究了工業(yè)單管放大試驗中甲醇氣相氧化羰基化一步法直接合成碳酸二甲酯用PdCl<,2>-CuCl<,2>-KOAc/AC催化劑的反應(yīng)性能的影響因素、失活與再生.考察了催化劑反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、催化劑粒徑及原料中水含量等因素對合成碳酸二甲酯反應(yīng)性能的影響,通過單管試驗及室內(nèi)小試,得出適宜的反應(yīng)溫度范圍為140—160℃;壓力對氣相催化合成碳酸二甲酯有顯著影響,并存在最佳壓力0.3Mpa,此時,碳酸
2、二甲酯的空時收率高達370g/L-cat·h.通過XRD和XPS表征,發(fā)現(xiàn)高壓操作條件使催化劑活性下降的原因是有草酸銅生成;原料中過高的水含量會加速CO氧化副反應(yīng)的發(fā)生,水含量應(yīng)控制在1mol﹪以下.應(yīng)用XPS、XRD、原子吸收、比表面及差熱分析等表征方法,對失活及再生催化劑進行了分析.PdCl<,2>-CuCl<,2>-KOAc/AC催化劑上合成碳酸二甲酯反應(yīng)的活性中心為Pd<'2+>和Cu<'+>,以再生劑處理后,可以改變催化劑表面
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