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文檔簡介
1、作為綠色化學品,碳酸二甲酯(DMC)在化學合成、溶劑以及油品添加劑方面具有廣闊的應(yīng)用前景。以甲醇、一氧化碳、氧氣為原料直接合成DMC的氣相氧化羰基化法因具有原子利用率高、副產(chǎn)物為水等眾多符合綠色化學原則的特點而成為該領(lǐng)域的研究熱點。負載在活性炭(AC)上的無氯型銅基催化劑因能夠有效解決反應(yīng)過程中氯流失帶來的催化劑失活和設(shè)備腐蝕問題而備受關(guān)注。本論文考察了 CuOx/AC催化劑的制備方法、載體改性和碳載體作用對催化劑性能和催化過程的影響。
2、
以負載在活性炭上的醋酸銅為催化劑前驅(qū)體,采用甲醇氣相還原法制備了均勻分散的CuOx納米顆粒。該制備過程條件溫和、操作簡單。活性測試結(jié)果表明還原溫度和時間對于氧化羰基化反應(yīng)的性能有顯著影響。在優(yōu)化的還原條件下, CuOx/AC催化劑上DMC時空收率達到408 mg/(gcat·h),相比熱分解等傳統(tǒng)方法時空收率提高了近60%,選擇性相似。結(jié)合XRD、TEM、XPS表征結(jié)果,認為良好的銅物種分散和高含量的一價銅物種促進了催化性能
3、的提升。
活性炭表面性質(zhì)是影響甲醇氧化羰基化反應(yīng)的重要因素。對活性炭進行氮改性,考察其對反應(yīng)性能的影響。研究發(fā)現(xiàn),適當溫度的氮改性能夠增大活性炭比表面積、引入含氮基團并提高載體缺陷程度,從而提高載體與金屬間的作用力并促進銅物種的分散,最終導致催化劑性能的提升。
通過制備不同載體(活性炭、氧化鋁、二氧化硅)負載的Cu催化劑,探討甲醇氧化羰基化反應(yīng)中載體的作用。催化劑評價結(jié)果表明,只有AC負載的Cu0具有催化甲醇氧化羰基
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