氧化羰基化法催化合成碳酸二苯酯負(fù)載型催化劑的研制.pdf

1、碳酸二苯酯(DPC)是生產(chǎn)聚碳酸酯(PC)的主要原料，采用先進(jìn)的技術(shù)和環(huán)境友好的新工藝生產(chǎn)高質(zhì)量、低成本的碳酸二苯酯已引起廣泛關(guān)注。氧化羰基化法利用苯酚、CO、O<,2>為原料一步合成DPC，以工藝流程短、低污染、原料成本低的特點(diǎn)，日益成為國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。目前的研究多數(shù)采用均相催化氧化羰基化合成DPC，為了克服均相催化劑回收、產(chǎn)品后續(xù)分離困難等問題，本文著Ⅱ艮于新型高效負(fù)載型催化劑氧化羰基化合成DPC的研究。 以霍加拉特劑、不

2、同類型的活性炭及分子篩為載體，利用等體積浸漬法制備了一系列負(fù)載型催化劑，重點(diǎn)考察了載體、主劑與助劑的配比、負(fù)載量、活化溫度及催化劑用量等對(duì)催化劑反應(yīng)性能的影響。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)以霍加拉特劑為載體的催化劑具有較好的活性，且該催化劑適宜的Pd/Co比為1/7(摩爾比)，PdCl<,2>的負(fù)載量為3﹪左右，催化劑活化溫度為600℃左右(陳化時(shí)間13h)，催化劑用量1為宜(原料苯酚80mmol)。 使用上述催化劑，考察溫度、時(shí)間、壓力等不同

3、工藝條件及氫醌、四丁基溴化銨對(duì)DPC收率的影響。實(shí)驗(yàn)確定適宜的工藝條件為：反應(yīng)溫度100℃左右，壓力6.0MPa(O<,2>比例占總壓15﹪)，反應(yīng)時(shí)間6h，TBAB/Pd摩爾比為30/1左右，H<,2>BQ/Pd摩爾比為40/1左右。在此條件下，DPC收率達(dá)到38.7﹪。 采用EDS、SEM表征手段考察了催化劑各組分含量及表面形貌，采用EDS分析可知反應(yīng)前后催化劑中的Pd、Co、Mn比例變化不大，說明催化劑活性組分比較穩(wěn)定，有