PdCl-,2-催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反應(yīng)研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文PdCl催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反應(yīng)研究姓名：檀結(jié)東申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：馬新賓20070601ABSTRACTDiphenylcarbonate(DPC)，asanimportantorganiccarbonate，isanimportantprecursorforproducingpolycarbonates(PC)byameltpolymerizationprocessOxidati

2、vecarbonylationofphenoltOsynthesizeDPCisanone—stepsyntheticmethodThispaperfocusesonthesynthesisofdiphenylcarbonatethroughoxidativecarbonylationofphenoloverhomogeneouscatalystPdCl2Theoptimumreactionconditionwas80℃，25MPa，m

3、olarratioofCO：02=4：land6h，andCe(OAc)3wasfoundtobethebestorganiccocatalystInaddition，theroleofmolecularsieve(MS)andsolventhasbeeninvestigatedbyexperimentsItcouldbeconcludedthat3093A4060meshMSwasthemostefficientdehydrating

4、agentandchlorobenzeneWaSthemostsuitablesolventBothofthemcouldincreasetheconversionofphenolandDPCyieldAttheoptimumcondition，phenolconversionandDPCyieldcouldbeupto204％and156％Ithasbeenprovedthatbyproductwaterhadasignificant

5、influenceonthesynthesisofdiphenylcarbonatethroughoxidativecarbonylationofphen01Whenwatercontentexceeded149wt％，DPCyielddescendedrapidlyforalargeamountofbyproductsbeingproducedTheinfluenceofwateronthereactants，productsandc

6、atalysthasbeenalsoinvestigatedTheresultsshowedthatCOwatergasshiftWasthemainroutetOformbyproductC02What’Smore，C02couldreactwithphenoltoproducesalicylicacidwhichwouldresultinproducingthemainproductphenylsalicylate(PS)throu

7、ghfurtheresterifying研thphen01IntheDPChydrolysisexperiments，itcouldbeconcludedthatDPChydrolysiswillnotdescendDPCyielddramaticallyAccordingtoXPSresultsofPdCl2afterreaciton，thereare8118％Pd(II)beingreducedtoPd(0)，indicatingt

8、hattheredoxrecycleofPd(0)toPd(II)WashinderedandPd(0)accumulatedbecauseoftheexistenceofwaterwhichwillleadtothedeclineincatalyticalactivityKEYWORDS：diphenylcarbonate，phenol，oxidativecarbonylation，PdCl2，criticalwatercontent

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