整體式催化劑上的乙烯環(huán)氧化反應(yīng)及反應(yīng)器模擬.pdf

1、整體式催化劑(monolithiccatalysts)是由許多狹窄的平行通道整齊排列的一體化催化劑。與傳統(tǒng)的顆粒狀催化劑相比，整體式催化劑具有床層壓降低、流體流動較理想以及催化效率高等優(yōu)點。目前，整體式催化劑已被廣泛應(yīng)用于汽車尾氣和工業(yè)排放氣處理等環(huán)保領(lǐng)域；并正在被研究用于甲烷化、水煤氣變換、烴類的蒸汽轉(zhuǎn)化、加氫/脫氫、選擇性氧化等過程，尤其在一些三相反應(yīng)中顯示了極大的發(fā)展?jié)摿Α５@些研究絕大部分僅限于實驗室水平，距工業(yè)化尚有一段距離。

2、目前，關(guān)于銀催化劑上生成環(huán)氧乙烷的研究報道很多，但大多基于傳統(tǒng)的顆粒狀固定床催化劑，僅有一篇文章用計算機模擬了以金屬作載體的整體式催化劑上的乙烯環(huán)氧化反應(yīng)。 本文工作主要分三部分：選用整體式堇青石作為乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的催化劑載體，通過浸漬法負載活性組分銀；考察反應(yīng)溫度、空速和原料氣濃度對乙烯轉(zhuǎn)化率及環(huán)氧乙烷收率的影響，確定了整體式催化劑上乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的適宜操作條件；在此基礎(chǔ)上，建立填充整體式催化劑的反應(yīng)器模型。 堇青石的

3、分子式是2MgO·2Al2O3·5SiO2，用BET法測其比表面積約為10m2/g，通過掃描電鏡觀察制得的催化劑，發(fā)現(xiàn)銀顆粒均勻分散在載體表面，呈球形，直徑約在0.2μm左右。實驗采用空氣氧化法制備環(huán)氧乙烷，在常壓、沒有負載助催化劑、原料氣中沒有添加抑制劑的情況下，整體式催化劑的選擇性己達到81％左右，與工業(yè)條件下氧氣氧化法的選擇性基本持平。由此相信，在環(huán)氧乙烷合成中采用整體式催化劑是可行的、且具有應(yīng)用前景。實驗結(jié)果還表明，整體式催化劑

4、上乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的適宜操作溫度為230℃～270℃，適宜空速為100～250h-1，原料氣中乙烯的適宜摩爾分率是4％左右。選用華東理工大學(xué)朱炳辰等人的本征動力學(xué)方程，建立起填裝整體式催化劑的乙烯環(huán)氧化反應(yīng)器的平推流擬均相模型，用MATLAB編程求解模型參數(shù)，發(fā)現(xiàn)模型可以很好地模擬乙烯轉(zhuǎn)化率，但環(huán)氧乙烷收率的計算值和實驗值有一定差距。在一維模型的基礎(chǔ)上，建立了該反應(yīng)器的三維模型，由于采用整體式催化劑且催化劑載體的通道截面為正三角形，因此與