基于聚吡咯的電化學DNA傳感器.pdf

1、基因電子學，這一名詞首次由Joseph Wang等提出，用于描述DNA分子生物識別系統(tǒng)與電子系統(tǒng)間的耦合界面，其最終目的是實現將DNA特異性識別反應直接轉化為電學信號，實現DNA檢測、疾病診斷并最終用于發(fā)展DNA傳感器。由于基因電子學的研究涉及眾多學科領域，如表面物理化學，分子生物學，生物化學及電子學等，因此研究充滿挑戰(zhàn)，但同時也充滿期許。
　　 聚吡咯，一種共軛導電聚合物，它的發(fā)展為基因電子學的研究提供了契機。一方面，聚吡咯可

2、以作為載體材料實現DNA分子探針的靈活固定；另一方面，聚吡咯可作為三維的“分子導線”將DNA分子識別反應直接轉變?yōu)殡妼W信號。在此研究基礎上，我們利用吡咯、DNA分子探針電化學共聚合技術，志在發(fā)展出一種基于導電聚吡咯的電化學DNA生物傳感器，實現對DNA雜交的無標記現場檢測，為聚吡咯在電化學DNA傳感器的應用以及未來基因電子學的發(fā)展添磚加瓦。
　　 為此，我們做了以下幾個方面的工作：
　　 (1)研究了吡咯、寡核苷酸分子探

3、針通過電化學共聚合技術形成聚吡咯/寡核苷酸(PPy/ODN)復合物的生長機理。我們發(fā)現：在PPy/ODN聚合之初，ODN分子首先通過靜電作用吸附在電極表面作為核粒開始聚吡咯電聚合反應。隨后，PPy/ODN的成核生長機理由漸進成核三維生長模式轉為瞬間式成核三維生長模式。在核粒重疊后，PPy/ODN的成核生長機理為瞬間成核三維生長和漸進成核三維生長模式相結合；電化學聚合生成的PPy/ODN膜表面呈現皺褶狀結構；ODN分子可作為模板指導聚吡咯

4、的電化學聚合。
　　 (2)將ODN探針分子作為唯一對陰離子，采用電化學共聚合技術將ODN探針分子摻雜進聚吡咯的分子網絡中制備了一種基于循環(huán)伏安法的聚吡咯電化學DNA傳感器。利用原子力顯微鏡(AFM)及電化學循環(huán)伏安法，我們研究并探討了制備的電化學DNA生物傳感器雜交檢測機理?？偨Y如下：雜交反應使PPy/ODN與緩沖液界面的分子結構變得緊湊和扭曲，從而通過空間位阻效應阻滯了聚吡咯氧化還原過程中的陽離子交換動力學行為。在此基礎上，

5、優(yōu)化實驗條件，制備的聚吡咯電化學DNA生物傳感器具有低至5×10-18M的檢測下限值。
　　 (3)利用16位單片機MSP430F169作為主控芯片，結合外圍的模擬電子線路，設計并實現了一種基于循環(huán)伏安法的便攜式電化學分析系統(tǒng)。該系統(tǒng)具有電池供電、硬件結構簡單、低功耗、設計升級靈活等優(yōu)點。結合前面制備的聚吡咯電化學DNA傳感器，可實現DNA雜交的無標記檢測，檢測具有較好的靈敏度。通過后續(xù)優(yōu)化工作，該系統(tǒng)可取代商業(yè)化桌面式電化學工