水體系中釕催化不飽和有機物加氫反應研究.pdf

1、水不僅安全、便宜、環(huán)境友好，而且在很多化學化工過程中有著不可或缺的作用。上世紀80年代以來，科學家們不斷發(fā)現(xiàn)水不僅能提高某些反應的活性，還能具有特定的選擇性；而催化劑易于分離則一直是水/有機反應體系的優(yōu)勢所在。本論文考察了水存在條件下的苯選擇加氫反應，水溶液中鏈狀釕納米陣列的制備及其在含水體系中不飽和有機物快速全加氫反應中的應用。 論文采用負載型納米釕基催化劑和負載型非晶態(tài)合金釕硼催化劑對水存在條件下苯選擇加氫合成環(huán)己烯反應進行

2、了較為系統(tǒng)的研究。研究發(fā)現(xiàn)，負載型非晶態(tài)合金催化劑H-204在苯選擇加氫反應中，顯示出很好的催化性能。在苯轉化率為40﹪時，環(huán)己烯的選擇性達到77﹪，此時的TOF值為315h-1。論文采用聚合物參與的水溶液法，制備出直徑1-3nm，長約280nm的鏈狀釕納米陣列。通過調整PVP的平均分子量、PVP單體與釕的摩爾比和氫氣的分壓，可以得到各種形態(tài)的鏈狀釕納米陣列。該納米陣列，在353K，1MPa氫壓下，對從10mg/l到10,000mg/l

3、相當寬的濃度范圍內的苯酚水溶液的催化加氫反應都顯示出很高的活性。 論文采用含有鏈狀釕納米陣列的PVP-Ru兩親性微反應器體系，353K，4MPa氫壓下，實現(xiàn)了水/有機體系不飽和化合物的快速全加氫反應。該體系表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和底物普適性。其中，苯加氫反應的TOF值達到45,000h-1。據(jù)我們所知，這個值是目前文獻報道中最高的。其它苯的衍生物、不飽和羰基化合物以及在水中溶解度極低的長鏈烯烴加氫反應的起始TOF值也都超過1,00