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文檔簡介
1、本論文在前期研究核苷分子及其混合體系中分子間相互作用的基礎(chǔ)上,探索性地考察了CSI-MS在表征天然產(chǎn)物或藥物分子簇合物結(jié)構(gòu)方面的應(yīng)用,擴(kuò)展了CSI-MS的新應(yīng)用領(lǐng)域.將其應(yīng)用于丁二酸芐酯、寡糖天然產(chǎn)物以及土霉素藥物的分子簇合物研究,比較了這一新型質(zhì)譜技術(shù)和電噴霧的區(qū)別,證明了CSI-MS法可以解析分子量較大的有機(jī)分子形成的分子簇合物結(jié)構(gòu).通過考察丁二酸芐酯或土霉素與脫氧核苷混合體系中分子間的相互作用情況,檢測到核苷與不同有機(jī)分子的選擇性
2、結(jié)合作用,并且發(fā)現(xiàn)結(jié)合差異與化合物的結(jié)構(gòu)類型和性質(zhì)有關(guān),以及CSI-MS在分子間弱相互作用研究中的特殊價值.本研究表明,CSI-MS不僅可以表征非共價復(fù)合物結(jié)構(gòu),而且能提供非共價復(fù)合物結(jié)合強(qiáng)度微小差異的信息,預(yù)示了這項質(zhì)譜新技術(shù)在研究藥物作用機(jī)制及藥物篩選方面良好的應(yīng)用前景.另外,對于CSI-MS譜中顯示的非共價復(fù)合物質(zhì)譜峰強(qiáng)度差異,應(yīng)用半經(jīng)驗量子化學(xué)計算方法AM1和關(guān)于電子密度分布的AIM理論初步建立了切實可行的復(fù)合物穩(wěn)定性評估方法,
3、合理地解釋了四個脫氧核苷分子分別與土霉素結(jié)合穩(wěn)定性差異的原因.進(jìn)一步證實了CSI-MS法預(yù)測非共價復(fù)合物穩(wěn)定性的可信度.本論文還對一些不同骨架結(jié)構(gòu)化合物的質(zhì)譜裂解規(guī)律進(jìn)行了研究.系統(tǒng)研究了三種骨架類型29個COX-2選擇性抑制劑的EI-MS裂解行為,并比較其中兩類電子等排體的裂解差異,探討了結(jié)構(gòu)特征對裂解行為的影響.在1,2-二取代苯基苯并咪唑化合物中出現(xiàn)非常特征的[M-H]<'+>離子,對此提出由環(huán)化-消除反應(yīng)生成該離子的反應(yīng)機(jī)理.另
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