MCM-22分子篩的合成、表征及其剝層沸石ITQ-2的研究.pdf

1、MCM-22分子篩同時(shí)具有十元環(huán)和十二元環(huán)孔道、優(yōu)良的熱/水熱穩(wěn)定性、酸性和擇形性，在多種反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，是一類很有特色的催化材料。迄今為止，人們對(duì)MCM-22進(jìn)行了大量研究，用不同方法合成出了MCM-22分子篩。但目前MCM-22的合成存在成本高，反應(yīng)周期長(zhǎng)，產(chǎn)率低等缺陷。鑒于此，本文采用極濃體系在極低的水/硅比條件下成功地合成了純相、高結(jié)晶度的MCM-22分子篩。并著重從堿度、模板劑、水含量、晶化時(shí)間和晶化溫度等幾個(gè)方面

2、詳盡地考察了各個(gè)因素對(duì)晶化過程和合成樣品的影響。與在高水/硅比條件下合成MCM-22分子篩相比，極濃體系條件下合成MCM-22分子篩具有配料過程簡(jiǎn)單、易操作；合成相區(qū)寬：NaOH、HMI及H<,2>O用量少、單釜產(chǎn)率高等優(yōu)點(diǎn)。合成的MCM-22分子篩具有更高的結(jié)晶度，且其比表面積和孔容均有所增加。與文獻(xiàn)中給出的合成條件相比，極濃體系條件下合成MCM-22不僅有利于降低合成成本，而且可減少對(duì)環(huán)境的污染。 MCM-22分子篩最初是用

3、動(dòng)態(tài)水熱合成法制備的。傳統(tǒng)的MCM-22動(dòng)態(tài)水熱合成存在模板劑用量大，晶化時(shí)間長(zhǎng)等缺陷。本文通過適當(dāng)降低反應(yīng)混合物的水硅比，在合成過程中增加老化過程及適當(dāng)提高晶化溫度，成功地將MCM-22的晶化時(shí)間縮短至3天。同時(shí)減少了合成過程中NaOH和HMI的用量，實(shí)現(xiàn)了MCM-22的高效動(dòng)態(tài)合成。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，MCM-22在動(dòng)態(tài)晶化條件下要比在靜態(tài)晶化條件下更容易成核。這可能是因?yàn)?，?dòng)態(tài)合成條件促進(jìn)了硅源的溶解，使晶化過程中硅鋁溶膠的組成更均勻，

4、使得MCM-22更易于成核。同時(shí)，在動(dòng)態(tài)合成條件下，反應(yīng)混合物擁有較高的堿硅比和模硅比，也可能是導(dǎo)致MCM-22更易于成核的原因。剝層沸石是由層狀沸石的前驅(qū)體經(jīng)擴(kuò)孔、剝離后得到的，由層狀前驅(qū)體的單層結(jié)構(gòu)組成，具有非常高的外表面，其既有分子篩的強(qiáng)酸性與穩(wěn)定性好的優(yōu)點(diǎn)，又有無定形硅鋁的大分子可接近性的優(yōu)點(diǎn)。本文以TPAOH、CTMABr 為擴(kuò)孔劑，采用適當(dāng)?shù)闹苽錀l件對(duì)MCM-22(p)進(jìn)行擴(kuò)孔、剝層，成功地制備了ITQ-2。通過XRD、FT