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文檔簡介
1、上海師范大學碩士學位論文摘要論文題目:1丁烯氯甲?;磻潴w的篩選與工藝條件的優(yōu)化學科專業(yè):物理化學學位申請人:范曼曼指導教師姓名:揭元萍摘要1丁烯氫甲?;磻莆烊┦荂4資源綜合利用的有效途徑之一。其反應產(chǎn)物正戊醛可進一步合成正戊醇、正戊酸、正戊胺、2丙基庚醇(2VH)等化學品。2PH可進一步合成環(huán)境友好的新型增塑劑鄰苯二甲酸二(2丙基庚)酯(DPHP)。丁烯氫甲?;嵌∠┚C合利用的新方法,對提高烯烴利用率具有重要的意義。本文在間歇攪
2、拌釜式反應器中考察了以二羰基乙酰丙酮銠為催化劑前置體的1丁烯氫甲?;木啻呋磻w系:1)、首先篩選了單配體三苯基膦(口P)、12雙(二苯基膦)乙烷(DPPE)、l,3B(苯基膦)丙烷(DPPP)、14雙(二苯基膦)丁烷(DPPB)、22’二(二苯膦亞甲基)1,l’聯(lián)苯(BISBI)和雙亞磷酸酯配體6,6’[(3,3Ditertbutyl5,5dimethoxyl,lbiphenyl2,2diyl)bis(oxy)]bis(diben
3、zo[d,f】[1,3,2]dioxaphosphepin)(Biphephos)等,研究發(fā)現(xiàn)雙亞磷酸酯配體Biphephos的反應效果最優(yōu),并優(yōu)化出最優(yōu)配體適宜的反應條件為:磷銠摩爾比(P/Rh)8:l,銠濃度200~250ppm,底物催化劑摩爾Lt(s/c)1800,氫氣一氧化碳摩爾比(H2/CO)2:1,反應溫度110℃,反應壓力20MPa,反應時問lh條件下達到較好的反應效果,即反應的TOF值高達13705h“1,正戊醛與異戊醛
4、的摩爾比(簡稱正異構比)達到230。2)、重點研究了組合配體對1。_r烯氫甲?;磻挠绊懀疾炝薚PP、DPPE、DPPP、DPPB與Biphephos配體組合對反應活性和選擇性的影響。研究發(fā)現(xiàn)DPPB配體和Biphephos配體組合效果最佳,并利用正交試驗確定了催化劑體系最佳配比為銠濃度150ppm,P(DPPB)2(Biphephos):Rh摩爾比為8:8:1。優(yōu)化組合體系反應條件為:反應溫度l10。C,反應壓力25MPa,H2/
5、CO摩爾比為l:1,S/C2000,上海師范大學碩士學位論文ABSTRACTABSTRACTHydroformylationof1butenetosynthesizepentamlisoneofeffectivewaysforthecomprehensiveutilizationofC4resourcesPentanalcanbeusedtOfurthersynthesizepentanolpentanoicacid,amylamine
6、,2propylheptanol(2P均,andotherchemicals2一PHcanbeusedtofurthersynthesizeenvironmentallyfriendlybis(2一propylheptyl)phthalate(DPHP)Hydroformylationofbuteneisanewmethod旬rthecomprehensiveutilizationofbnte∞sandhassignificantimp
7、ortanceinimprovingutilizationofoleflnsInthisthesis,homogeneouscatalysissystemforhydroformylationoflbutenewasstudiedinanintermittentlyst衙edreactorTheprecursorofcatalystisdicarbonyl(2,4pentanedionato)rhodium(I)1)Firsttheli
8、gandssuchastriphenylphosphine(TPP),12一BIS(diphenylphosphino)ethane(DPPE),13bis(diphenyphosphino)propane(DPPP),l,4bis(diphenylphosphino)butane(DPPB),22’bis(diphenyphosphinomethyl)l,l。biphenyl(BISBI)and6,6’【(3,3Ditertbutyl
9、5,5’dimethoxy1,1biphenyl22diyl)bis(oxy)]bis(dibermo[d,f】[1,3,2]dioxaphosphepin)(Biphephos)werescreenedItwasfoundthatthedualphosphiteligand,biphephos,hasthebesteffectforthehydroformylationof1butene,comparedtoanyothersingl
10、eligaudTheoptimalreactionconditionsforbiphephosare“themolarratioofphosphorusandrhodium(P/Rh)is8:1:rhodiumconcentrationis200250ppm;themolarratioofsubstrateandcatalyst(S/C)is1800;reactiontemperatureis110。C;reaetionpressure
11、is20MPa;themolarratioofhydrogenandcarbonmonoxide(H2/CO)is2:1;reactionthneislkByusingtheas—preparedcatalystwithbiphephosasligandinthehydroformylationoflbutenetheTOFvalueofthereactionreachedupto13705h‘1andthemohrratioofval
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