上海市大氣中全氟化合物遷移和轉(zhuǎn)化的數(shù)值模擬研究.pdf

1、全氟化合物（PFCs）是一類新型污染物，屬于持久性有機污染物。廣泛的研究表明，PFCs對生物體有較大的危害，同時，它們難以降解，在全球范圍內(nèi)廣泛分布。全氟調(diào)聚醇（FTOHs）在大氣中的遷移和氧化并形成最終產(chǎn)物被認為是PFCs最終產(chǎn)物在全球分布的主要原因之一。全氟辛酸（PFOA）是一種重要的最終產(chǎn)物，而2-全氟辛基乙醇（8:2 FTOH）和?-乙基全氟丁基（NEtFBSA）是其主要的前體物。本文在加州理工大氣化學機理（CACM）基礎(chǔ)上開發(fā)

2、了考慮PFCs的CACM_PFC機理，利用箱式模型研究PFCs的大氣化學反應特性，并將CACM_PFC機理耦合入三維空氣質(zhì)量模型（CMAQ）中，進一步研究PFCs在上海市大氣中的濃度水平和空間分布特征。箱式模型中的CACM_PFC機理主要是以8:2 FTOH和NEtFBSA為主要前體物，模擬了其在大氣中氧化最終形成PFOA的一系列反應過程。除了研究了四種典型背景下PFCs的大氣化學反應特性及轉(zhuǎn)化特點，本文還探究了溫度、相對濕度和氣壓等氣

3、象因素對PFCs的影響。研究結(jié)果表明，高溫和高濕條件有利于8:2 FTOH的轉(zhuǎn)化和PFOA的生成。同時，本文探究了其他污染物對于PFCs轉(zhuǎn)化的影響。結(jié)果表明，臭氧（O3）能夠促使PFCs向最終產(chǎn)物轉(zhuǎn)化；氮氧化物（NOx）對PFCs濃度的影響比較復雜，當NOx濃度占主導時，NOx會與CH3O2自由基形成競爭抑制PFOA的生成，所以PFOA濃度較低；當CH3O2自由基濃度占主導時PFOA濃度則較高。本文將CACM_PFC機理耦合入三維空氣質(zhì)