甲烷與二氧化碳催化重整反應中Ni活性物種研究.pdf

1、近年來，甲烷與二氧化碳催化重整反應研究受到廣泛關注，該反應是以甲烷和二氧化碳這兩種溫室氣體為原料合成具有高附加值的合成氣，具有潛在的環(huán)境保護和工業(yè)應用價值。就經濟和可用性而言，鎳基催化劑是各類甲烷與二氧化碳催化重整反應催化劑中最具潛力的催化劑之一。但該催化劑的最大問題是在進行反應過程積碳以及載體和金屬顆粒的燒結而導致快速失活。因此，制備高效穩(wěn)定的催化劑是實現甲烷與二氧化碳催化重整反應工業(yè)應用的關鍵。
　　首先，本文采用等體積浸漬法

2、和溶膠凝膠法分別合成了三種具有相同化學組成的Ni-Mg/γ-Al2O3、Ni/MgAl2O4和復合氧化物Mg0.5Ni0.5Al2O4催化劑,對不同存在形式Ni物種在甲烷與二氧化碳催化重整反應中的催化劑行為進行研究，并通過XRD、H2-TPR、BET、H2-TPD、TEM和TG等多種表征手段來揭示催化劑的構效關系。結果表明：在負載型Ni-Mg/γ-Al2O3和Ni/MgAl2O4催化劑中Ni物種分散度較低，抗燒結能力較差，反應后鎳顆粒明

3、顯增大并生成大量積碳；而復合氧化物Ni0.5Mg0.5Al2O4催化劑中的鎳物種主要存在于尖晶石骨架中，這種Ni物種具有較高分散度狀態(tài)和較強的抗燒結能力，抗積碳性能優(yōu)異，催化劑的活性和穩(wěn)定較優(yōu)。
　　通過改變Mg1-xNixAl2O4中Ni的含量(x=0.2，0.3，0.5，0.7)，考察了不同Ni含量對催化劑的結構與性質的影響。結果表明，隨著鎳含量的增加，催化活性先升高后降低，x=0.5時，反應活性達到最佳，甲烷轉化率為87%，