微乳條件下氨肟化反應(yīng)的探索性研究.pdf

1、微乳液作為熱力學(xué)穩(wěn)定的高度分散體系,具有大的液液兩相界面積,存在影響液液兩相化學(xué)反應(yīng)的可能性.TS-1催化的環(huán)己酮氨肟化反應(yīng),是一種環(huán)境友好的綠色化學(xué)工藝.本文研究在微乳條件下TS-1催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng),考察微乳化對環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)的影響,探討微乳條件下環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)的機(jī)理,最后還考察了環(huán)己酮肟在表面活性劑作用下的自組裝過程. 本文通過改變表面活性劑的加入量、助表面活性劑加入量、溫度、反應(yīng)物過氧化氫的加入方式等條件來研究微乳

2、條件下的氨肟化反應(yīng).利用掃描電鏡(SEM)、紅外光譜(IR)、X-射線衍射(XRD)等技術(shù)對微乳和非微乳條件下的催化劑及微乳體系中生成的環(huán)己酮肟進(jìn)行了表征.最后通過X-射線單晶衍射技術(shù)測定了微乳體系中生成的環(huán)己酮肟結(jié)構(gòu). 研究表明,用CTAB/環(huán)己酮/叔丁醇/氨/水可以構(gòu)建微乳體系,以該微乳體系作為反應(yīng)介質(zhì),TS-1催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)可以生成環(huán)己酮肟.微乳條件下的環(huán)己酮氨肟化反應(yīng),適宜的反應(yīng)溫度為60℃；加入助表面活性劑叔丁醇

3、,能顯著提高環(huán)己酮的轉(zhuǎn)化率和環(huán)己酮肟選擇性；表面活性劑CTAB加入量的降低對反應(yīng)有利；由于過氧化氫易分解,連續(xù)加入可以減緩其分解,從而提高肟化反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性.在適宜反應(yīng)條件下,微乳體系中環(huán)己酮轉(zhuǎn)化率和環(huán)己酮肟的選擇性最高分別能達(dá)到88.5﹪和76.2﹪. 在微乳體系為反應(yīng)介質(zhì)的氨肟化反應(yīng)中,表面活性劑一定程度上加速了催化劑TS-1的失活,助表面活性劑叔丁醇的加入可以使催化劑TS-1的孔道保持暢通,延緩催化劑的失活.實驗結(jié)果