用ABEEM模型研究Fe（Ⅱ），Co（Ⅱ），Ni（Ⅱ）配合物的電荷分布.pdf

1、依據(jù)密度泛函理論，體系的電子密度決定了體系的一切性質(zhì)，因此準(zhǔn)確計算分子體系的電荷分布對解釋和預(yù)測它的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)具有重要作用。近年來，八面體多吡啶過渡金屬配合物及其衍生物在電化學(xué)、光化學(xué)、光物理、光催化及生物化學(xué)等領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究及應(yīng)用研究已經(jīng)引起了越來越大的關(guān)注，因此準(zhǔn)確計算配合物的電荷分布就顯得非常重要。由于傳統(tǒng)的從頭算方法所需計算量太大，很難應(yīng)用到大的分子體系，尤其是包含過渡金屬離子的體系。因此，發(fā)展準(zhǔn)確的、計算上易于實行的方法用于探

2、討大分子的性質(zhì)是現(xiàn)在理論化學(xué)的重要任務(wù)。我們以密度泛函理論和電負(fù)性均衡原理為基礎(chǔ)，建立和發(fā)展了原子-鍵電負(fù)性均衡模型(ABEEM)。利用最小二乘法擬合確定了一些配位離子體系中各種類型原子及化學(xué)鍵區(qū)域的參數(shù)。運(yùn)用這些參數(shù)，計算了Fe(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)配位離子體系的電荷分布，其得到的結(jié)果可以和從頭算結(jié)果很好地相關(guān)聯(lián)，并且與從頭算相比計算所需要的時間大大縮短。由此可見，原子-鍵電負(fù)性均衡模型推廣并應(yīng)用到含過渡金屬元素的配合物體系有