大氣中含硫瞬變物種的反應機理及電子密度拓撲研究.pdf

1、河北師范大學碩士學位論文大氣中含硫瞬變物種的反應機理及電子密度拓撲研究姓名：樊紅敏申請學位級別：碩士專業(yè)：物理化學指導教師：鄭世鈞孟令鵬20050501摘要析方法討論了反應途徑中化學鍵變化的規(guī)律。第六章對CH3SO同分異構體及其異構化反應進行了研究和討論，找到了11種同分異構體，9個異構化反應通道，并利用電子密度拓撲分析方法討論了反應途徑中化學鍵變化的規(guī)律。本論文的創(chuàng)新之處：1、首次對CH3SH與C10自由基的反應機理進行了討論，找到了

2、CH3SH與C10自由基反應的六個反應通道，并用電子密度拓撲分析方法討論了反應的微觀過程，得到了各反應通道的結構過渡區(qū)和結構過渡態(tài)。2、對于CH3SH與BrO自由基的反應，找到了七個反應通道，找到了與文獻相同產(chǎn)物的反應通道，對每個反應通道各個駐點進行能量及反應勢壘計算，由分析可知，生成產(chǎn)物CH3S和HBrO為反應的主要反應通道，其中有一個四元環(huán)和五元環(huán)的過渡態(tài)的反應通道存在。3、對CH3S與三線態(tài)Ox(x=1，2，3)的反應機理進行研究

3、，找到了此反應體系七個生成S02這一酸雨直接來源的反應通道，CH3S與O直接的反應得到產(chǎn)物CH3和SO是主要的反應通道，并對部分反應通道做了電子密度拓撲分析。4、首次對11個CH3SO同分異構體及其異構化反應進行了研究和討論，9個反應通道中均存在結構過渡態(tài)，對兩類結構過渡態(tài)進行了總結，對環(huán)狀過渡態(tài)進行了新的定義。5、從量子拓撲學的角度對各反應途徑關鍵點進行了分析，討論了反應過程中化學舊鍵的斷裂、新鍵形成時鍵的變化規(guī)律。關鍵詞：化學鍵電子