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文檔簡介
1、聚烯烴是目前消費量最大的合成樹脂,因其優(yōu)異的物理和化學(xué)性能,被廣泛應(yīng)用于生產(chǎn)生活中。隨著社會經(jīng)濟的快速發(fā)展,聚烯烴的產(chǎn)量及性能依然不能滿足人們的需求,因此開發(fā)高性能的烯烴聚合催化體系成為關(guān)鍵所在。針對這一問題,本文設(shè)計并合成了幾種新型內(nèi)給電子體,并進而制備得到應(yīng)用于烯烴聚合的新型Ziegler-Natta催化劑。
本研究主要內(nèi)容包括:⑴設(shè)計合成了七種含有不同長度烷氧基鏈的非對稱芳香族1,3-二醚類給電子體,以及三種四氫呋喃或呋
2、喃衍生物給電子體,并通過核磁共振譜圖對其結(jié)構(gòu)進行了準確表征。研究表明,在制備1,3-二醚類給電子體時,鹵代烷烴中碳鏈的長短對最終產(chǎn)率有影響,隨碳鏈的增長而降低;而在制備呋喃類衍生物給電子體時,因產(chǎn)物分離提純較復(fù)雜,最終產(chǎn)率一般。⑵通過添加新型二醚類給電子體,制備得到一系列Ziegler-Natta催化劑,將其應(yīng)用于催化乙烯聚合中,考查了給電子體的種類及添加量、烷基鋁的種類及添加量和 SiO2摻雜等因素對乙烯聚合的影響。研究表明,內(nèi)給電子
3、體的添加能夠明顯提高催化活性,并且不同結(jié)構(gòu)的給電子體對乙烯聚合有不同的影響。當(dāng)給電子體苯氧基鄰位 R1為叔丁基,催化乙烯聚合的活性隨烷氧基鏈R3的增長而降低;當(dāng)苯氧基鄰位R1為氫、催化乙烯聚合的活性隨烷氧基鏈 R3的增長而增加,這歸因于空間效應(yīng)和電子效應(yīng)共同作用。此外,還研究了聚合時間、Al/Ti比和烷基鋁的種類等因素對乙烯聚合的影響,結(jié)果表明,在以4-叔丁基-2-辛氧甲基苯甲醚(ID6)為給電子體,且n(ID):n(Mg)=0.2,助
4、催化劑為AlEt3,且n(Al):n(Ti)=150,乙烯壓力為1atm時,催化乙烯聚合活性最高為4994.1 g·PE/g·Ti·h,6atm時為13613 g·PE/g·Ti·h。在摻雜SiO2即采用MgCl2/SiO2復(fù)合載體時,所制備的催化劑能夠很好地控制聚乙烯的顆粒分布,粒徑較均勻,主要集中在100μm左右。當(dāng)添加三種呋喃類衍生物給電子體制備催化劑時,催化乙烯聚合活性較低。⑶低溫條件下制備添加不同給電子體的Ziegler-Na
5、tta催化劑,并將其應(yīng)用于丙烯聚合,研究不同結(jié)構(gòu)的內(nèi)給電子體的影響。結(jié)果表明,內(nèi)給電子體的加入能夠明顯提高聚丙烯的等規(guī)度,并且隨著給電子體烷氧基鏈 R3的增長聚丙烯的等規(guī)度增加。同時,外給電子體的種類和添加量、助催化劑的用量等對聚合反應(yīng)也有影響,當(dāng)選用4-叔丁基-2-辛氧甲基苯甲醚為內(nèi)給電子體,苯基三甲氧基硅烷為外給電子體,n(外):n(Ti)=5,n(Al):n(Ti)=50時,該體系催化劑催化丙烯等規(guī)度最高(91.5%),活性為51
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