酞菁與分子氧對(duì)苯并噻吩類氧化反應(yīng)的研究.pdf

1、隨著環(huán)保要求越來越嚴(yán)格，生產(chǎn)低硫燃料特別是超低硫燃料是大勢(shì)所趨。苯并噻吩類化合物是石油中最穩(wěn)定的一類硫化合物，有效氧化這類硫化物是達(dá)到煤油和柴油深度脫硫的基礎(chǔ)。本文采用分子氧為氧化劑，綠色無污染的金屬酞菁為催化劑，在無水的條件下，對(duì)模擬燃油中的二苯并噻吩(DBT)進(jìn)行了催化氧化反應(yīng)的研究。 首先，合成了系列金屬酞菁，不同中心金屬離子的四硝基酞菁——四硝基酞菁鐵(FePc(NO2)4)、四硝基酞菁鈷(CoPc(NO2)4)、四硝基

2、酞菁錳(MnPc(NO2)4)和四硝基酞菁(Pc(NO2)4)；含不同取代基的酞菁鐵——單氨基三硝基酞菁鐵(FePc(NH2)(NO2)3)、四氨基酞菁鐵(FePc(NH2)4)和酞菁鐵(FePc)。通過紅外光譜、紫外光譜及元素分析等分析手段對(duì)其進(jìn)行了表征。 其次，以500μg/g的DBT十氫萘溶液為模型液，以金屬酞菁為催化劑，以氧氣為氧化劑對(duì)DBT的催化氧化反應(yīng)進(jìn)行了研究?？疾炝舜呋瘎┓N類、取代基效應(yīng)、反應(yīng)溫度、氧壓、反應(yīng)時(shí)間

3、和催化劑用量等因素對(duì)DBT轉(zhuǎn)化率的影響；考察了催化劑的重復(fù)使用情況；考察了對(duì)其它噻吩類化合物的催化氧化，并對(duì)FePc(NO2)4催化氧化DBT的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了初探。 最后，采用在合成FePc(NO2)4過程中加入MCM—41，在合成MCM—41過程中加入FePc(NO2)4和浸漬法三種方法合成了負(fù)載型催化劑FePc(NO2)4/MCM—41，并通過XRD、紅外光譜和紫外光譜對(duì)其進(jìn)行了表征，以1％的DBT十氫萘溶液為模型液，用該催