2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、在本論文的研究過程中合成兩個有機配體(3,5位-不對稱-1,2,4-三氮唑配體),和九個配合物。對這些配合物進行了元素分析,紅外光譜,核磁共振氫譜等相關(guān)表征,并用X-射線衍射法測定配合物的晶體結(jié)構(gòu)。合成的有機配體為:
   3-乙基-5-苯基-1,2,4-三氮唑3-甲基-5-乙基-1,2,4-三氮唑用到的有機配體(非本論文合成)為:
   3,5-二仲丁基-1,2,4-三氮唑(HL1)3,5-二-(3,5-二甲基苯基)-

2、1,2,4-三氮唑(HL2)3,5-,二異丙基-1,2,4-三氮唑(HL3)配合物分別為:
   [Au(3,5-s-Bu2tz)](1)[Au(3,5-dimephtz)]3(2){Cu2[Cu2(μ3-L1)4](Cu4Br4)}n(3)(Cu4L12.5Cl1.5)n(4){Cu3[Cu5(μ-L3)6](ClO4)3(H3O+)·6H2O}n(5)配合物可分類為1.Au(Ⅰ)的九元環(huán)配合物在配合物[Au(3,5-s-Bu

3、2tz)]3(1)與[Au(3,5-dimephtz)]3(2)中均存在一個(Au-N-N)3九元環(huán)。其中3,5-二取代-1,2,4-三氮唑在三乙胺作用下脫掉質(zhì)子,形成三氮唑負離子,以N1,N2位與Au(Ⅰ)配位,得到九元環(huán)結(jié)構(gòu)。在這兩個配合物中,分子與分子之間沒有明顯的親金作用。
   2.Cu(Ⅰ)的3D聚合物論文中合成的Cu(Ⅰ)的配合物均為3D聚合物,三氮唑上N1,N2,N4位原子均參與配位。在聚合物[Cu4(μ3-L3

4、)4(Cu4Br4)]n(3)中,Br-參與配位,與銅(1)形成Cu4Br4簇;配位聚合物(Cu4L12.5Cl1.5)n(4)中,Cl-參與配位;在配位聚合物{Cu3[Cu5(μ3-L3)6](H3O+)(ClO4)3·6H2O}n(5)中存在[Cu5L6]-次級結(jié)構(gòu)單元,每個次級結(jié)構(gòu)單元通過N4位原子與外圍銅原子連接形成一個具有孔洞的3D聚合物。
   通過我們的研究工作,可以得到以下幾點結(jié)論:
   1. 3,5-

5、二取代-1,2,4-三氮唑配體與Au(Ⅰ)易形成三核金的九元環(huán)結(jié)構(gòu),取代基不同,對配合物的溶解性和光學(xué)性質(zhì)有所影響。
   2. 用水熱反應(yīng)發(fā)合成Cu(Ⅰ)的配位聚合物時發(fā)現(xiàn),在高溫高壓下,水也可以作為弱堿,將三氮唑環(huán)上的質(zhì)子脫去,形成三氮唑負離子,使得N4位參與配位,形成結(jié)構(gòu)復(fù)雜的配位聚合物。
   3. 所形成的Cu(Ⅰ)配位聚合物中,陰離子的空間構(gòu)型和配位能力不同,對配合物結(jié)構(gòu)的影響也不同。配位能力強的陰離子參與配

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