二維納米材料化學(xué)修飾及高性能催化劑構(gòu)建的理論研究.pdf

1、石墨烯二維材料，是由碳原子以sp2雜化鍵排列在六方晶格中的平面結(jié)構(gòu)。由于其獨特的光學(xué)性質(zhì)、電子性質(zhì)、磁性、機(jī)械性能已經(jīng)引起了各個研究領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。最近研究表明化學(xué)摻雜石墨烯能有效調(diào)節(jié)石墨烯的電子性質(zhì)和磁性質(zhì)。在各種非金屬元素(例如：B、N、S、F、P等)的摻雜中N原子摻雜具有明顯的優(yōu)勢。硼氮納米片是石墨烯的類似物具有比石墨烯更高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，但硼氮納米片具有很寬的帶隙(-6eV)，因此限制了硼氮納米片的應(yīng)用。研究發(fā)現(xiàn)化學(xué)修飾

2、不僅可以增強(qiáng)BN納米片溶解度，而且可以有效調(diào)控BN納米片的電、磁學(xué)性質(zhì)，從而拓寬了其應(yīng)用前景。
　　在本論文中，我們主要研究了Pt13納米粒子在氮摻雜石墨烯上的沉積作用及醛基修飾對硼氮納米片表面電子性質(zhì)的影響。
　　(1)首先我們采用密度泛函理論研究了 Pt13納米粒子沉積在三種不同種氮摻雜石墨烯上的結(jié)構(gòu)及其電子性質(zhì)及氧原子在此復(fù)合材料上的吸附作用。研究結(jié)果表明N摻雜能增強(qiáng)石墨烯Pt13納米粒子的結(jié)合強(qiáng)度，從而增強(qiáng)體系的穩(wěn)定

3、性。由于Pt13納米粒子的d帶中心下降使得一定數(shù)目的電子從Pt13納米粒子轉(zhuǎn)移到了基底上。從而降低了氧原子在此復(fù)合材料上的吸附作用。因而，N摻雜石墨烯的負(fù)載增強(qiáng)了Pt納米粒子的催化活性。
　　(2)我們運用密度泛函理論計算不同醛基覆蓋率在硼氮納米片表面上的吸附作用并研究醛基吸附對硼氮納米片結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的影響。研究結(jié)果表明單個醛基在硼氮納米片吸附非常弱，吸附能可忽略不計(-0.09eV)。更多醛基吸附時，醛基更喜歡成對吸附在硼氮納