CH-π驅(qū)動的自折疊分子轉(zhuǎn)子的設(shè)計(jì)與合成.pdf

1、在探索微觀世界中，有機(jī)化學(xué)家們正在利用單分子或者超分子體系來模擬宏觀世界中的許多過程，使器件達(dá)到納米的尺寸。分子機(jī)器正是在這樣一個背景下受到廣泛關(guān)注。受自然界的啟發(fā)，從化學(xué)角度設(shè)計(jì)分子機(jī)器成為眾多科學(xué)家追求的目標(biāo)。作為一種超分子體系，分子機(jī)器中的各個組分之間存在著許多弱相互作用，比如氫鍵、金屬配位、疏水相互作用等。當(dāng)體系受到適當(dāng)?shù)耐庠诘哪撤N刺激比如pH值變化、吸收光子、得失電子等等，體系的結(jié)構(gòu)便會發(fā)生某些變化，這種變化通過某種信號與外界

2、操作者進(jìn)行交流。 本論文首先對天然分子機(jī)器和人工分子機(jī)器進(jìn)行了較為詳細(xì)的綜述，包括分子機(jī)器的概念、特征、運(yùn)動的種類、運(yùn)動的驅(qū)動力等等，并提出了構(gòu)筑CH/π弱作用力驅(qū)動的分子轉(zhuǎn)子的可能性。 其次，為了研究CH/π驅(qū)動的自折疊分子轉(zhuǎn)子中影響轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速的因素，我們以二乙酯基甘脲為建筑板塊，在甘脲的一端引入剛性邊墻，相當(dāng)于風(fēng)扇的底座，另一端引入一個可以自由旋轉(zhuǎn)的柔性邊墻，相當(dāng)于風(fēng)扇的葉子，它們之間借助CH/π的作用自驅(qū)動折疊，形成

3、一個分子機(jī)器，其分子結(jié)構(gòu)都通過了IR、1H NMR、13C NMR、HRMS的表征，得到了16個化合物的晶體結(jié)構(gòu)。 最后，我們對合成的目標(biāo)化合物結(jié)合氫譜和單品結(jié)構(gòu)從四個方面進(jìn)行了分析。首先討論了改變CH受體電子云密度的大小對CH/π及轉(zhuǎn)速的影響，然后討論了改變CH供體電子云密度的大小對轉(zhuǎn)速的影響，再次討論了改變CH受體電子云密度的分布不均勻?qū)Ψ肿訕?gòu)象的影響，最后討論了sp3雜化的CH供體對構(gòu)象的影響。研究顯示，增加CH供體的酸性