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1、該文的主要研究內(nèi)容如下:1.尋找符合"綠色化學(xué)"[6]要求的催化劑或載體實驗上,我們以對硝基苯甲醛(p-O<,2>N-C<,6>H<,4>CHO)和氨基硫脲(NH<,2>NHCSNH<,2>)的反應(yīng)、對硝基苯甲醛(p-O<,2>N-C<,6>H<,4>CHO)和苯甲酰肼(PhCONHNH<,2>)的反應(yīng)為研究對象,以不同的物質(zhì)為催化劑,采用了固相合成的方法,以研磨為合成手段,對反應(yīng)進(jìn)行了研究.2.芳香醛中苯環(huán)上的取代基對反應(yīng)有何影響我們
2、以p-R-C<,6>H<,4>CHO(R=NO<,2>、HO、N(CH<,3>)<,2>)分別與氨基硫脲(NH<,2>NHCSNH<,2>)、苯甲酰肼(PhCONHNH<,2>)的反應(yīng)為研究對象,采用了固相合成的方法,以研磨為合成手段,對無催化劑時、以NH4OAc和HOAc為催化劑時的反應(yīng)分別進(jìn)行了研究.3.甲醛與甲酰肼的反應(yīng)機(jī)理研究甲醛與甲酰肼的反應(yīng)是羰基化合物與酰肼的反應(yīng)中最簡單的,因此我們先對它的反應(yīng)進(jìn)行了理論上的研究.4.芳香醛
3、與酰肼的機(jī)理研究前面,我們從實驗上對芳香醛與酰肼的的固相反應(yīng)進(jìn)行了研究,但它們的反應(yīng)機(jī)理并不清楚,因此,在甲醛與甲酰肼反應(yīng)的基礎(chǔ)上,我們采用AM1、HF/6-31G**的方法,對無催化劑和有催化劑時,p-R-C<,6>H<,4>CHO(R=NO<,2>、H、HO、N(CH<,3>)<,2>)分別與氨基硫脲(NH<,2>NHCSNH<,2>)、苯甲酰肼(PhCONHNH<,2>)反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了研究.發(fā)現(xiàn)它們的反應(yīng)歷程與甲醛與甲酰肼的反應(yīng)
4、歷程類似:在得到產(chǎn)物酰腙構(gòu)型的同時,也得到了一個穩(wěn)定的中間體和兩個過渡態(tài)的構(gòu)型(見圖9、13、17、20),并對各過渡態(tài)構(gòu)型進(jìn)行了IRC計算以確證它們與反應(yīng)物及生成物連接的正確性.同樣,中間體→產(chǎn)物這一步是整個反應(yīng)的決定步驟.5.酰腙的異構(gòu)化反應(yīng)的理論研究酰腙存在酮式和烯醇式兩種互變異構(gòu),可以作為分子開關(guān)的模型化合物:如當(dāng)酰腙處于酮式結(jié)構(gòu)時,分子開關(guān)處于"開"狀態(tài);當(dāng)處于烯醇式結(jié)構(gòu)時,則使開關(guān)處于"關(guān)"狀態(tài).可以通過控制酰腙的酮式和烯醇
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