金屬納米團簇的結(jié)構(gòu)演變與熔化特性的原子模擬.pdf

1、湖南大學(xué)博士學(xué)位論文金屬納米團簇的結(jié)構(gòu)演變與熔化特性的原子模擬姓名：張智申請學(xué)位級別：博士專業(yè)：材料物理與化學(xué)指導(dǎo)教師：胡望宇20070725金屬納米團簇的結(jié)構(gòu)演變與熔化特性的原子模擬熱熔化時將會發(fā)生表面預(yù)熔。另外，對Mackay二十面體殼層和Bergman_二十面殼層的穩(wěn)定性研究得出后者具有較差的穩(wěn)定性，而前者的穩(wěn)定性較好，而且可以形成多層“堡壘”，從而阻止其周圍不穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的影響。在中大團簇方面得出Mackay二十面體結(jié)構(gòu)的Ni團簇的

2、結(jié)構(gòu)幻數(shù)及其穩(wěn)定性，從結(jié)合能和穩(wěn)定性函數(shù)兩個方面驗證了147—309—561個原子的實驗幻數(shù)結(jié)果，驗證了傘狀結(jié)構(gòu)的理論正確性，并預(yù)測了大至約26萬個原子的幻數(shù)及其結(jié)構(gòu)，得到了在團簇生長過程中添加原子的占位規(guī)律。在團簇的熔化特性方面，Ni團簇的二十面體結(jié)構(gòu)比截角八面體結(jié)構(gòu)有更高的熱穩(wěn)定性，直到團簇尺寸增至923個原子。在1380K以下可以保證923個原子以內(nèi)的Ni團簇呈二十砸體結(jié)構(gòu)，團簇直徑約32am；而在這個溫度之上，只能保證大于923

3、個原子的團簇呈截角八面體結(jié)構(gòu)，這個結(jié)構(gòu)恰好就是Ni的宏觀fcc晶體結(jié)構(gòu)。對于小于309個原了的Ni團簇，團簇熔化前的截角八面體到二十面體的結(jié)構(gòu)相交決定了團簇熔化前的結(jié)構(gòu)為二十面體。對Na團簇熔化特性的研究表明，這種團簇在尺寸較小時表現(xiàn)出不規(guī)則的奇異特性，但在團簇較大時，很快就以其bcc的體結(jié)構(gòu)為穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。對于Pt團簇，僅在N=147和309時得到團簇截角八面體結(jié)構(gòu)相變的結(jié)果，而對于過小或過大的團簇都不出現(xiàn)；截邊十面體結(jié)構(gòu)向二十面體結(jié)構(gòu)的

4、轉(zhuǎn)變則總是存在。當(dāng)團簇尺寸達到一定程度(N≥561)，只剩下二十面體和截角八面體結(jié)構(gòu)的競爭。此外，從團簇結(jié)構(gòu)的幾何構(gòu)造開始，準確地計算出諸如二十面體、截邊十面體、截角八面體、菱面十二面體和六方結(jié)構(gòu)多面體的幾何參數(shù)，這些結(jié)構(gòu)涵蓋了常見的晶體結(jié)構(gòu)fee、bee、hcp和準晶結(jié)構(gòu)。這里給出的是標準結(jié)構(gòu)，一方面更正了國內(nèi)著名專著中的相關(guān)疏漏，另一方面給團簇的研究提供了標準的參數(shù)，在此基礎(chǔ)可以計算標準結(jié)構(gòu)的配位數(shù)、徑向分布函數(shù)、鍵對分布等特征量。