摻雜中空碳納米球的制備及其在電催化氧還原反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、隨著全球環(huán)境污染的日趨加劇，能源危機(jī)的日益嚴(yán)重，人口的快速增長(zhǎng)和經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展，人類更加依賴于可持續(xù)發(fā)展的新型能源。備受關(guān)注的燃料電池作為新型能源有高的轉(zhuǎn)化效率及環(huán)境污染小等特點(diǎn)。然而燃料電池中的鉑基催化劑因穩(wěn)定性差、抗甲醇毒性差、成本高及自然資源不足等問題限制了其商業(yè)化進(jìn)程。近幾年來，雜原子摻雜的碳材料被廣泛應(yīng)用于氧氣催化還原反應(yīng)中。在催化、醫(yī)藥、儲(chǔ)能等應(yīng)用領(lǐng)域上，空心碳球因具有高比表面積、密度低、化學(xué)穩(wěn)定性好、導(dǎo)電性好等特性而擁有著

2、巨大的應(yīng)用價(jià)值。本論文主要設(shè)計(jì)并合成了硼摻雜中空碳納米球，氮摻雜中空碳納米球及硼、氮共摻雜中空碳納米球，并將其應(yīng)用于燃料電池陰極氧氣還原反應(yīng)中。主要包括以下幾個(gè)部分:
　　1.采用一種簡(jiǎn)單溫和的水熱反應(yīng)，通過對(duì)調(diào)節(jié)對(duì)羥基苯硼酸和間苯二酚的比例及煅燒溫度等條件，制備得到硼摻雜的中空碳球。實(shí)驗(yàn)通過掃描電鏡、透射電鏡、拉曼、X射線光電子能譜、熱重、動(dòng)態(tài)光散射、比表面積分析等對(duì)材料進(jìn)行了詳細(xì)表征。材料在煅燒前后形貌不變，粒徑均一，為直徑約

3、200 nm的中空碳納米球。
　　2.用合成的硼摻雜中空碳納米球修飾電極，循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描檢(LSV)測(cè)堿性溶液中材料對(duì)氧氣催化的還原電流。比較不同合成條件對(duì)電流和電位的影響，發(fā)現(xiàn)隨著煅燒溫度的增加，還原電流不斷增加且在900℃時(shí)達(dá)到最大值，此時(shí)還原峰電位最正。同時(shí)對(duì)羥基苯硼酸和間苯二酚的比例也對(duì)催化電流產(chǎn)生影響，在3∶7時(shí)達(dá)到催化性能最佳，隨后通過表征材料的結(jié)構(gòu)性能研究解釋了這一變化規(guī)律。
　　3.將由上述方法

4、合成的硼摻雜中空碳納米球與尿素在高溫煅燒下復(fù)合，通過調(diào)節(jié)煅燒溫度制得硼、氮共摻雜的中空碳納米球。實(shí)驗(yàn)通過掃描電鏡、透射電鏡、拉曼、X射線光電子能譜、熱重、紅外、比表面積分析等對(duì)材料進(jìn)行了詳細(xì)表征。共摻雜后中空碳納米球的形貌沒變，但比表面積明顯增大。
　　4.用合成的硼、氮摻雜的中空碳納米球修飾電極，循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描(LSV)檢測(cè)堿性溶液中材料對(duì)氧氣催化的還原電流。比較不同合成條件對(duì)電流和電位的影響發(fā)現(xiàn)，煅燒溫度對(duì)材料的