2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、利用溶液法和水熱法,合成了二十個(gè)未見報(bào)道的1,4,5,6-四氫-6-氧-3-噠嗪酸(Htopca)金屬配合物。通過紅外光譜、X-射線單晶衍射等手段,較系統(tǒng)地研究了它們的晶體結(jié)構(gòu),并對配合物(1)、(2)、(3)、(7)、(8)進(jìn)行了差熱分析,在磁場強(qiáng)度為0.5T外加磁場中,在2~300K溫度區(qū)間內(nèi)測定了配合物(15)、(16)和(17)的變溫磁化率。 全文分為以下三個(gè)章節(jié): 第一章:1,4,5,6-四氫-6-氧-3-噠嗪

2、酸與鋅、鎘、鈷、鎳鹽直接反應(yīng)得到結(jié)構(gòu)類似的配合物[Zn(topca)2(H2O)2] (1)、[Zn(topca)2(H2O)2]·2H2O (2)、[Cd(topca)2(H2O)2] (4)、[Co(topca)2(H2O)2]·2H2O (5)、[Ni(topca)2(H2O)2]·2H2O (6),與硝酸鋅、2,2’-bipy反應(yīng)得到配合物[Zn(topca)(2,2’-bipy)](NO3) (3),與不同的錳鹽反應(yīng)得到了中心

3、離子結(jié)構(gòu)類似、抗衡陰離子不同的配合物{[Mn(topca)(H2O)3](topca)·2H2O}n (7)和{[Mn(topca) (H2O)3](ClO4)}n (8),與氯化銅反應(yīng),在不同pH值下,得到了中心離子結(jié)構(gòu)類似、結(jié)晶水分子數(shù)目不同的配合物[Cu(topca)2]·2H2O (9)和[Cu(topca)2]·4H2O (10)。其中(8)屬于正交晶系,其余均單斜晶系,(1)~(10)的空間群分別為:P2(1)/n、P2(1

4、)/n、P2(1)/c、P2(1)/n、P2(1)/c、P2(1)/c、Pc、Pna2(1)、P2(1)/c、P2(1)/n。 在(1)、(2)、(4)、(5)、(6)中,中心金屬離子M(II)為六配位拉長的八面體結(jié)構(gòu),配體以(a)形式參與配位。在(3)中,中心金屬離子Zn(II)為六配位畸變的八面體結(jié)構(gòu),Zn(II)與來自(a)形式配體的氧原子、氮原子、2,2’-bipy上兩個(gè)氮原子以及兩個(gè)水分子配位。在(7)和(8)中,配體

5、均以(b)形式參與配位,羧基氧原子以雙齒橋聯(lián)的形式參與配位,將相鄰的兩個(gè)Mn(II)離子連接起來形成一維鏈狀結(jié)構(gòu)。在(9)和(10)中,配體均以(a)形式參與配位,中心離子Cu(II)處于四配位的平面四邊形配位環(huán)境中。分子間氫鍵將配合物(1)~(9)連成二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),將配合物(10)連接成三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。此外,對配合物(1)、(2)、(3)、(7)和(8)分別進(jìn)行了差熱分析。 第二章:1,4,5,6-四氫-6-氧-3-噠嗪酸與鈣和

6、鉛的氯化物反應(yīng)得到配合物[Ca(topca)2(H2O)2]n (11)和[Pb(topca)2(H2O)2]n (12),與氧化鉍反應(yīng)得到配合物{[Bi(topca)3(H2O)]·H2O}n (13)。晶體均屬于單斜晶系,空間群均為P2(1)/c。 在配合物(11)中,中心金屬離子Ca(II)為八配位的四方反棱柱結(jié)構(gòu),配體以(c)形式參與配位,在(12)中,中心金屬離子Pb(II)為六配位畸變的八面體結(jié)構(gòu),配體以(d)形式配

7、位,在配合物(11)和(12)中每個(gè)配體連接兩個(gè)中心離子,一個(gè)中心離子則連接四個(gè)配體形成二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。在(13)中,中心金屬離子Bi(III)為八配位扭曲的四方反棱柱結(jié)構(gòu),配體以(a)和(b)兩種形式配位,配體的2-N原子和兩個(gè)羧基氧原子以三齒配體的形式與兩個(gè)Bi(III)離子配位,從而形成一維鏈狀結(jié)構(gòu)。 第三章:1,4,5,6-四氫-6-氧-3-噠嗪酸與鑭、鐠、釹、釤、銪、釓的氯化物反應(yīng),用KOH溶液調(diào)至恰好產(chǎn)生渾濁(pH =

8、 5.5),得到配合物{[La(topca)3(H2O)3]·2H2O}n (14)、{[Pr(topca)3(H2O)3]·2H2O}n (15)、[Nd(topca)3(H2O)2]n (16)、[Sm(topca)3(H2O)2]n (17),用KOH溶液調(diào)至恰好產(chǎn)生渾濁(pH = 3.5),得到配合物[Eu(topca)3(H2O)3]·3H2O (18)和[Gd(topca)3(H2O)3]·3H2O (19),與氧化鏑直接反

9、應(yīng)得到配合物[Dy(topca)3(H2O)3]·3.5H2O (20)。晶體均屬于單斜晶系,(14)和(15)空間群均為Pc,(16)和(17)空間群均為P2(1)/c (18)~(20)空間群均為P2(1)/n。 在(14)~(20)中,中心金屬離子Ln(III)均為九配位的單帽四方反棱柱結(jié)構(gòu)。在(14)和(15)中,配體以(a)、(b)和(e)三種形式配位,在(16)和(17)中,配體以(a)和(b)兩種形式配位,由(b)

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