一元團(tuán)簇與二元團(tuán)簇電子輸運(yùn)性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、本論文采用密度泛函理論和非平衡態(tài)格林函數(shù)相結(jié)合的第一性原理計(jì)算方法，系統(tǒng)地研究了硅團(tuán)簇、鋁團(tuán)簇以及鋁硅二元團(tuán)簇的電子輸運(yùn)性質(zhì)，重點(diǎn)探討了團(tuán)簇與電極之間的接觸距離、門電壓等對團(tuán)簇輸運(yùn)性質(zhì)的影響。 第一章首先概述了分子電子學(xué)與納米器件的發(fā)展概況以及人們探索分子導(dǎo)體的主要理論方法和實(shí)驗(yàn)方法，然后闡明了本論文的主要內(nèi)容和意義。 第二章是理論基礎(chǔ)和計(jì)算方法部分。在介紹什么是第一性原理計(jì)算的基礎(chǔ)上，詳細(xì)介紹了第一性原理方法的密度泛函

2、理論方法的理論基礎(chǔ)和實(shí)際應(yīng)用。最后詳細(xì)地介紹了人們是怎樣將密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法結(jié)合起來，進(jìn)而進(jìn)行分子導(dǎo)體輸運(yùn)性質(zhì)的第一性原理計(jì)算及所采用的計(jì)算程序。 第三章采用非平衡格林函數(shù)方法系統(tǒng)地探討了團(tuán)簇與電極之間的距離變化和門電壓的改變對Al4團(tuán)簇輸運(yùn)性質(zhì)的影響，我們發(fā)現(xiàn)：體系平衡電導(dǎo)隨電極距離的增大并不是單調(diào)變化，而是先增大，后減??；隨著門電壓變化，體系的平衡電導(dǎo)呈現(xiàn)出振蕩行為，且團(tuán)簇與電極之間的距離對其平衡電導(dǎo)的振蕩特性

3、有很大的影響。當(dāng)接觸距離固定時(shí)，團(tuán)簇Al4體系的導(dǎo)電率隨著門電壓變化出現(xiàn)高電導(dǎo)態(tài)和低電導(dǎo)態(tài)，表現(xiàn)出一種分子開關(guān)行為。通過分析各種情況下體系費(fèi)米能級處的總態(tài)密度（DOS），我們發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)的平衡電導(dǎo)的變化來源于費(fèi)米能級處態(tài)密度的變化。電荷轉(zhuǎn)移分析顯示：無論是改變團(tuán)簇電極間的距離，還是改變門電壓，電荷轉(zhuǎn)移都不是平衡電導(dǎo)變化的主要因素。 第四章我們運(yùn)用基于密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)的方法的第一性原理計(jì)算方法系統(tǒng)地探討了接觸距離對Al2、

4、Si2、Al4和AlSi團(tuán)簇輸運(yùn)性質(zhì)的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇的輸運(yùn)性質(zhì)受團(tuán)簇的特殊納米結(jié)構(gòu)和團(tuán)簇與電極之間的接觸距離雙重影響。對于平衡輸運(yùn)性質(zhì)，在較大的接觸距離下，具有相似結(jié)構(gòu)的團(tuán)簇表現(xiàn)出相似的透射譜。通過計(jì)算體系的非平衡輸運(yùn)性質(zhì)，我們發(fā)現(xiàn)所有的團(tuán)簇在低偏壓下表現(xiàn)出金屬性而在高偏壓下表現(xiàn)出非線性行為。對于Al2和AlSi團(tuán)簇在特定的距離下，一定的偏壓范圍內(nèi)表現(xiàn)出明顯的負(fù)微分電阻現(xiàn)象（NDR）。上述結(jié)果表明：分子導(dǎo)體和電極的接觸距離的精確確定