2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、過渡金屬催化交叉偶聯(lián)反應(yīng)為復(fù)雜分子中碳-碳鍵的構(gòu)筑提供了強有力的手段。本論文在第一章綜述了過渡金屬催化還原偶聯(lián)反應(yīng)(兩分子親電試劑間直接的交叉偶聯(lián))的發(fā)展歷史和現(xiàn)狀,其中重點介紹了Ni催化還原偶聯(lián)反應(yīng)。Ni催化還原偶聯(lián)反應(yīng),具有出色的官能團兼容性、成熟的反應(yīng)機理。利用Ni催化對飽和碳-碳鍵構(gòu)筑的優(yōu)勢,發(fā)展新的還原偶聯(lián)反應(yīng)能夠很好補充現(xiàn)有的碳-碳鍵構(gòu)筑反應(yīng)類型,克服傳統(tǒng)使用金屬試劑和鹵化物的交叉偶聯(lián)反應(yīng)的難點問題。
  Ni催化還原

2、偶聯(lián)反應(yīng),具有高的交叉偶聯(lián)選擇性,優(yōu)秀的官能團兼容性,適合用于復(fù)雜分子中碳-碳鍵的構(gòu)筑。在第二章中,我們探索更溫和的反應(yīng)條件,利用Ni催化還原偶聯(lián)反應(yīng)合成非天然氨基酸。我們通過易得的絲氨酸或高絲氨酸的碘代衍生物與芳基、?;⑼榛u化物的還原偶聯(lián)反應(yīng),快速合成L-或D-構(gòu)型的α-氨基酸,并且成功保持了氨基酸的手性中心。
  烯烴是有機合成化學(xué)中極為重要的一類合成子,來源廣泛、價格低廉、容易獲得。烯基官能團也廣泛存在于天然產(chǎn)物中,這些

3、天然產(chǎn)物往往結(jié)構(gòu)復(fù)雜、富含其他官能團。在第三章中,我們探索了Ni催化烯烴的還原氫碳化反應(yīng)。該反應(yīng)以烯烴代替烷基金屬試劑與芳基或烷基親電試劑偶聯(lián),實現(xiàn)了高效的碳-碳鍵的構(gòu)筑。這一反應(yīng)具有出色的官能團兼容性,能夠兼容大量具有合成價值的官能團,因而能夠為復(fù)雜分子的后期修飾提供有效的途徑。
  第三章中,我們發(fā)現(xiàn)Ni催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)非活化烯烴和烷基鹵化物的氫碳化。這一驚訝的發(fā)現(xiàn)促使我們進一步發(fā)展更實用的避免使用烷基鹵化物的方法。在第四章中,

4、我們發(fā)展了Ni催化還原脫羧烯烴氫烷基化反應(yīng)。該反應(yīng)通過羧酸N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯和非活化烯烴還原脫羧氫烷基化實現(xiàn)了C(sp3)-C(sp3)的構(gòu)筑。這一反應(yīng)能夠為含有羧基或烯基官能團的復(fù)雜化合物的組合修飾提供方法。
  我們通過“鎳-聯(lián)吡啶-還原劑”催化體系的運用,實現(xiàn)了一系列C(sp3)上的還原偶聯(lián)反應(yīng),初步解決了一些碳-碳鍵構(gòu)筑反應(yīng)中的難點問題,特別是烷基金屬試劑或烷基鹵化物的來源、操作等實際使用過程中常見的問題。此外,我們

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