非金屬元素?fù)诫s碳包覆金屬納米顆粒負(fù)載PVDF膜的制備及性能評(píng)價(jià).pdf

1、本文圍繞功能性復(fù)合膜結(jié)構(gòu)調(diào)控及催化反應(yīng)作用機(jī)制等科學(xué)問題，針對(duì)持久性工業(yè)污染物生物毒性顯著、難以生化治理等關(guān)鍵技術(shù)難題，提出復(fù)合活性納米金屬顆粒和PVDF膜的界面結(jié)構(gòu)與電子輸運(yùn)等優(yōu)化策略，并結(jié)合材料合成機(jī)理，設(shè)計(jì)并制備出非金屬摻雜碳包覆金屬納米顆粒負(fù)載PVDF復(fù)合膜，探究復(fù)合材料形成機(jī)理，構(gòu)建新型催化反應(yīng)體系去除水體污染物，探明凈化歷程及催化機(jī)制，詮釋復(fù)合材料組成成分、微觀結(jié)構(gòu)及催化性能間的構(gòu)效關(guān)系，實(shí)現(xiàn)催化劑的重復(fù)利用。具體研究?jī)?nèi)容如

2、下:
　　(1)通過簡(jiǎn)易熱解法制備了氮/硫共摻雜碳包覆鐵納米顆粒(NSC-Fe)，再將其與PVDF粉末高溫聚合，采用相轉(zhuǎn)化法制備氮/硫共摻雜碳包覆鐵負(fù)載PVDF復(fù)合催化膜(NSC-Fe@PVDF)，并成功將其應(yīng)用于活化PMS去除有機(jī)污染物的反應(yīng)體系中。采用多種表征方法分析復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明NSC-Fe納米顆粒均勻地負(fù)載在PVDF膜的體相中，金屬鐵納米粒子與氮摻雜碳層協(xié)同催化降解有機(jī)污染物。系統(tǒng)考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)溶液的pH值、

3、PMS用量等不同反應(yīng)因素對(duì)催化降解效率的影響。研究結(jié)果表明，復(fù)合膜的高比表面積和多孔結(jié)構(gòu)使得反應(yīng)物與活性位點(diǎn)充分接觸，提高反應(yīng)活性;且有效克服金屬納米顆粒的聚集及流失，避免失活催化劑對(duì)水體產(chǎn)生二次污染。另外，循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明催化劑具有很好的重復(fù)利用性。通過自由基抑制實(shí)驗(yàn)和電子順磁共振技術(shù)(ESR)證明了SO4·-和·OH自由基為主要的活性物種，基于此提出了NSC-Fe@PVDF/PMS體系的催化反應(yīng)機(jī)理。
　　(2)以三聚氰胺、草酸作

4、為非金屬原料、四水合鉬酸銨作為鉬源與不同質(zhì)量的六水合氯化鎳均相混合，并采用熱解法合成MoxNiy@N-C（，x代表鉬鹽的添加量，y代表鎳鹽的添加量）納米顆粒，再將其分別與PVDF粉末高溫聚合，采用相轉(zhuǎn)化法制備MoxNiy@N-C/PVDF系列催化劑，并成功應(yīng)用于激活甲酸將六價(jià)鉻還原為三價(jià)鉻的反應(yīng)體系中。系列實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明金屬單質(zhì)鎳、碳化鉬、氮元素的摻雜與碳層表面含氧官能團(tuán)協(xié)同催化去除六價(jià)鉻，且碳層有效避免金屬納米顆粒的流失，復(fù)合材料具有優(yōu)