NAS ICO N型納米結(jié)構(gòu)磷酸鈦鈉的設(shè)計(jì)及其儲(chǔ)鈉性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、鈉離子電池具有和鋰離子電池相似的“搖椅”式儲(chǔ)能機(jī)理,同時(shí)鈉元素在地殼中的儲(chǔ)量豐富、價(jià)格成本低廉,具有潛在的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值,是一種非常有潛力的新一代替代鋰離子電池的儲(chǔ)能體系。目前,影響鈉離子電池發(fā)展的主要因素是缺少高性能的電極材料,尤其是負(fù)極材料。本文以NASICON型NaTi2(PO4)3負(fù)極材料為研究對象,設(shè)計(jì)并制備具有特定微觀形貌的NaTi2(PO4)3與碳材料的納米復(fù)合材料,圍繞復(fù)合材料的設(shè)計(jì)、合成與制備、比容量、循環(huán)壽命和倍率特性

2、等主要性能指標(biāo),研究電極材料的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌、顆粒大小、比表面積等因素對其儲(chǔ)鈉電化學(xué)性能的影響。具體研究內(nèi)容如下:
  1.NaTi2(PO4)3/石墨烯納米復(fù)合材料的制備及其儲(chǔ)鈉性能:采用溶劑熱法合成制備了NASICON型NaTi2(PO4)3與石墨烯的納米復(fù)合材料,其顯微組織形貌為高結(jié)晶度的NaTi2(PO4)3納米顆粒均勻地生長在石墨烯的表面上,形成二維片狀納米結(jié)構(gòu)。進(jìn)而探討了該復(fù)合材料的制備機(jī)理。該材料在1mol L-

3、1 Na2SO4水溶液電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性,在2C、5C、10C和20C電流密度下的充放電比容量分別為110、85、65和40mAh g-1,在2C倍率下經(jīng)100次充放電循環(huán)后,其放電比容量保持率仍為首次比容量的90%。
  2.基于NaTi2(PO4)3/MWNTs-Na0.44MnO2水系鈉離子全電池的設(shè)計(jì)及其電化學(xué)性能:研究了以NaTi2(PO4)3/MWNTs納米復(fù)合材料為負(fù)極材料,Na0.44MnO2

4、納米棒為正極材料,1mol L-1 Na2SO4水溶液為電解液的水系鈉離子全電池體系。NaTi2(PO4)3和Na0.44MnO2都具有開放式框架晶體結(jié)構(gòu),易于鈉離子的快速傳輸。該全電池體系的工作電壓在1.1V左右,理論能量密度為58.7Wh kg-1,在2C倍率下經(jīng)300次充放電循環(huán)后的比容量保持在約50mAh g-1,相應(yīng)的庫侖效率保持在95%左右。
  3.氮摻雜碳包覆NaTi2(PO4)3納米復(fù)合材料的制備及其儲(chǔ)鈉性能:分

5、別以有機(jī)溶劑和離子液體([EMIM][TCCN])碳源,制備了碳包覆的NaTi2(PO4)3以及氮摻雜碳包覆的NaTi2(PO4)3納米復(fù)合材料,詳細(xì)探討了兩個(gè)電極材料在水系和有機(jī)電解液下的電化學(xué)性能。在1mol L-1 Na2SO4水溶液電解質(zhì)下兩個(gè)電極材料的傳荷電阻非常小,影響這兩個(gè)復(fù)合材料電化學(xué)性能的主要因素是鈉離子的擴(kuò)散系數(shù)。由于NaTi2(PO4)3電極材料表面包覆了約10nm厚的碳層,表現(xiàn)出較為優(yōu)異的電化學(xué)性能,在20C電流

6、密度下的放電比容量為42.9mAh g-1;在1mol L-1 NaC lO4有機(jī)電解液體系中兩個(gè)電極材料的鈉離子擴(kuò)散系數(shù)大致相同,傳荷電阻是影響電極材料電化學(xué)性能的決定因素。摻氮碳包覆的NaTi2(PO4)3電極材料具有較小的傳荷電阻,倍率性能良好,在2C倍率下的放電比容量為72.2mAh g-1。
  4.介孔NaTi2(PO4)3/CMK-3納米復(fù)合材料的制備及其儲(chǔ)鈉性能:采用溶劑熱反應(yīng)及熱處理合成制備了介孔NaTi2(PO

7、4)3/CMK-3納米復(fù)合材料,其微觀組織形貌為高結(jié)晶度的NaTi2(PO4)3納米顆粒均勻地嵌入在有序介孔碳的碳骨架介孔內(nèi)。該復(fù)合材料用作有機(jī)電解液體系下的鈉離子電池負(fù)極材料,則表現(xiàn)出較高的充放電比容量、優(yōu)異的倍率性能及長循環(huán)穩(wěn)定性,其在0.2C、0.5C、1C和2C電流密度下的比容量分別為101、76、58和39mAh g-1,在0.5C倍率下經(jīng)1000次充放電循環(huán)后的放電比容量約為62.9mAh g-1。與NaTi2(PO4)3電

8、極材料相比,介孔NaTi2(PO4)3/CMK-3納米復(fù)合材料獨(dú)特的“介孔-納米”結(jié)構(gòu)使其具有較好的電化學(xué)性能。
  5.一維MWNTs@NaTi2(PO4)3納米復(fù)合材料的制備及其儲(chǔ)鈉性能:采用溶劑熱及控制熱處理溫度的方法制備了具有一維同軸“核-殼”納米結(jié)構(gòu)的MWNTs@NaTi2(PO4)3復(fù)合材料,其顯微形貌為高結(jié)晶度的NaTi2(PO4)3納米顆粒均勻地包覆在MWNTs表面上,形成以MWNTs為核、NaTi2(PO4)3納

9、米顆粒為殼的一維同軸“核-殼”納米結(jié)構(gòu)。該復(fù)合材料用作有機(jī)電解液體系下的鈉離子電池負(fù)極材料,表現(xiàn)出了非常優(yōu)異的電化學(xué)性能,具有高的充放電比容量、良好的倍率性能和長循環(huán)壽命,其在0.2C、0.5C、1C、2C、5C和10C電流密度下的比容量分別為97.4、76.6、68.9、61.9、51.5和41.4mAh g-1,在0.5C倍率下經(jīng)1000次充放電循環(huán)后的放電比容量約為61.6mAh g-1。這是由于其獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu)不僅能夠有效地縮短

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