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文檔簡介
1、后過渡金屬催化劑是一類催化性能穩(wěn)定、催化活性高的非茂金屬烯烴催化劑,近二十年在學(xué)術(shù)界和工業(yè)界引起了極大的關(guān)注。設(shè)計具有選擇性催化乙烯齊聚的金屬配合物有很大的實用價值。本文在前人研究的基礎(chǔ)上,合成了一系列含有 N~N~N三齒配體的鐵、鈷配合物,并對其催化乙烯齊聚行為進行了探究,所有配合物均表現(xiàn)出很高的乙烯二聚選擇性。本論文主要分為三個部分:
首先合成了2-(1-甲基-2-苯并咪唑基)-6-乙?;拎ず土鶄€含有二苯甲基取代的不同苯
2、胺。在對甲苯磺酸的作用下,二者縮合得到一系列的2-(1-甲基-2-苯并咪唑基)-6-(1-芳亞胺乙基)吡啶 N~N~N三齒配體。采用1H NMR、13C NMR、IR、elemental analysis等分析方法對配體的結(jié)構(gòu)進行了確定。
接下來將所得的配體分別和六水合氯化鈷(CoCl2·6H2O)、四水合氯化亞鐵(FeCl2·4H2O)配位,得到相應(yīng)的鈷(Ⅱ)系、鐵(Ⅱ)系配合物。通過紅外光譜分析,配合物的C=N鍵的吸收峰位
3、置在配位前后出現(xiàn)了紅移,證明配位成功。Co3配合物的單晶衍射分析表明,中心金屬原子鈷與三齒配體、兩個氯原子形成五配位結(jié)構(gòu),整個分子呈現(xiàn)變形的三角雙錐構(gòu)型。采用elemental analysis對配合物的結(jié)構(gòu)進行了進一步的確認。
最后以Co6、Fe6配合物為催化劑,以甲基鋁氧烷(MAO)、改性的甲基鋁氧烷(MMAO)為助催化劑,甲苯為反應(yīng)溶劑,30℃下探究其催化乙烯齊聚的行為。Co6配合物在1atm、10atm下,均表現(xiàn)出較低
4、的催化活性,催化活性在102 g(mol of Co)-1 h-1左右,而Fe6配合物在經(jīng)MMAO活化后,催化活性達4.9×104 g(mol of Fe)-1 h-1,具有中等的催化活性。二者均具有很高的1-丁烯選擇性。接著,以MMAO為助催化劑,10atm的乙烯壓力、30℃下,對鐵系配合物催化乙烯行為進行了探究。結(jié)果表明,F(xiàn)e1配合物的催化活性最高,高達1.03×105 g(mol of Fe)-1 h-1。鐵系配合物均表現(xiàn)出了高達
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