鎳基Claus尾氣加氫脫硫催化劑改性及工業(yè)化評價(jià).pdf

1、本工作在課題組前期的研究基礎(chǔ)上探討了水蒸氣對Ni基催化劑中毒機(jī)理，并通過螯合劑改性、摻雜改性及載體改性的方法改善了浸漬法制備的Ni基催化劑，并將課題組前期開發(fā)的共沉淀法制備的催化劑進(jìn)行成型處理。將兩種自制的催化劑與國內(nèi)外常見的幾種催化劑進(jìn)行了常規(guī)比較，探討自制催化劑工業(yè)化應(yīng)用的可能性。得出結(jié)論如下：
　　 1、H2O分子中O的電負(fù)性比SO2分子中的S大，H2O的鍵角比SO2小，O-H鍵比S-O鍵也短，因而空間位阻較小，H2O更容

2、易吸附在NiS2的硫空位上。通過XRD、TPD、FI-IR、XPS及BET表明，催化劑表面吸附的H2O與SO2反應(yīng)生成亞硫酸鹽物種，既占據(jù)了硫空位破環(huán)其再生循環(huán)，又覆蓋在催化劑表面使孔結(jié)構(gòu)變小，導(dǎo)致催化劑的活性降低。
　　 2、比較了三種不同配齒數(shù)的螯合劑(nA=2，nB=3，nC=6)對Ni基催化劑的結(jié)構(gòu)及性能的影響，發(fā)現(xiàn)螯合劑B對效果最佳，因?yàn)槠溥m中的螯合能力，能螯合金屬Ni離子同時螯合能力適中又保證了Ni的硫化效果，促進(jìn)更

3、多的富硫空位的NiS2的生成，適宜的螯合劑B還能豐富催化劑的孔道，從而提高了催化劑的比表面積，使催化劑具有更好的孔結(jié)構(gòu)、更高的金屬活性組分分散度。
　　 3、摻Mo對螯合劑B改性的催化劑活性明顯提升，隨Mo摻量的增加催化活性也隨之增加，Mo摻量達(dá)5％催化效果在220℃時已完全轉(zhuǎn)化，繼續(xù)增加Mo含量催化活性無明顯提升。TiO2改性制備TiO2/Al2O3復(fù)合載體，當(dāng)TiO2為10％時在190℃該載體負(fù)載的螯合劑B改性的NiMo催化