類過氧化物酶活性的石墨烯納米復合物的制備及其比色生物傳感應用研究.pdf

1、本論文主要以制備的兩種具有類過氧化物酶活性的石墨烯基納米復合物(Fe3O4納米球/還原氧化石墨烯納米復合物(Fe3O4 NSs/rGONCs)和多壁碳納米管還原氧化石墨烯納米帶(MWCNT@rGONR))為敏感材料，采用比色技術，分別建立了檢測乙酰膽堿(ACh)和膽固醇的比色生物傳感新方法;此外，基于DNA功能化納米金(GNPs)和富含堿基G的DNA(G-rich DNA)的雙重信號放大作用，建立了赭曲霉毒素A(OTA)的超靈敏電化學檢

2、測新方法。具體研究內容如下:
　　1、采用一步溶劑熱法，制備了Fe3O4 NSs均勻分散于石墨烯片表面的Fe3O4 NSs/rGO NCs。以四甲基聯(lián)苯胺(TMB)為顯色探針，對比研究Fe3O4 NSs/rGO NCs、Fe3O4微球/rGO NCs(Fe3O4 MSs/rGONCs)和Fe3O4多面體納米晶/rGO NCs(Fe3O4 NPHs/rGO NCs)的類過氧化物酶催化活性發(fā)現(xiàn)，其強弱順序為:Fe3O4 NSs/rGO

3、 NCs＞Fe3O4 MSs/rGO NCs＞Fe3O4 NPHs/rGO NCs;利用Fe3O4 NSs/rGO NCs良好的催化H2O2氧化TMB探針顯色特性，進一步與雙酶（乙酰膽堿酯酶和膽堿氧化酶）耦合，構建了ACh比色生物傳感平臺。在優(yōu)化條件下，TMB氧化型吸光度與ACh濃度的對數(shù)之間，在100nM～10 mM范圍內呈良好的線性關系，其檢出限為39nM(S/N=3);同時該比色傳感方法具有較高的選擇性，可用于牛奶樣品分析。

4、>　　2、以MWCNT((O)＜10 nm)為起始原料，利用KMnO4部分氧化剪切MWCNT和水合肼后續(xù)還原法，制備了MWCNT@rGONR功能納米復合物。類過氧化物酶活性研究發(fā)現(xiàn)，所制備的MWCNT@rGONR可以催化H2O2氧化TMB發(fā)生顯色反應，其對TMB和H2O2的米氏常數(shù)分別為0.123 mM和1.678 mM，表現(xiàn)出較高親和力。機理研究證實，其類過氧化物酶活性源于催化TMB氧化和H2O2還原的能力，不同于通常的·OH自由基機

5、理。進一步與膽堿氧化酶耦合，以TMB為顯色探針，構建了膽固醇比色生物傳感平臺。在優(yōu)化條件下，TMB氧化型吸光度與膽固醇濃度在0.02～1mM范圍內，呈現(xiàn)良好的線性關系，其檢出限為10μM(S/N=3);同時所提出的比色傳感方法具有較高的選擇性。
　　3、利用共價鍵合和DNA雜交技術，依次將設計和制備的捕獲探針DNA、適配體、DNA功能化的GNPs和G-rich DNA組裝在金電極表面，構建了OTA超靈敏檢測的電化學傳感平臺。以亞甲