改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑的制備及其吸附-還原NO性能研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是柴油機危害最大的排放污染物之一，而稀燃NOx捕集技術(shù)（Lean NOx Trap，LNT）是目前最具潛力的柴油機NOx排放后處理技術(shù)之一。傳統(tǒng)的LNT催化劑采用BaO作為吸附劑，由于存在低溫吸附活性差，NOx吸附量較低等不足，導致傳統(tǒng)LNT催化劑在低排溫工況下的NOx凈化效果不理想，因此，新型高性能吸附劑已成為相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點。本文采用共沉淀法、浸漬法等方法制備了多種改性水滑石衍生氧化物型吸附劑以及系列Pt/Cu改

2、性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑和系列Pt/BaO/Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑。同時，還采用多種先進的表征手段探索了改性水滑石衍生氧化物材料及新型LNT催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌、NO吸附脫附性能、吸附劑表面吸附物種轉(zhuǎn)化規(guī)律及NO催化凈化性能等，并對其中的化學反應(yīng)機理進行了初步分析。主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　利用共沉淀法可以制得過渡金屬改性的水滑石衍生氧化物型吸附材料;而Cu元素對Mg元素的替代雖然不會破壞水滑石的

3、層狀結(jié)構(gòu)，但是會使層板趨于不穩(wěn)定，而且會造成晶格缺陷。結(jié)合共沉淀法和浸漬法可以制備貴金屬和/或BaO均勻負載的Cu替代水滑石衍生氧化物基LNT催化劑，并且，無論替代比例多高，Cu元素均能均勻分散在衍生氧化物體相中。
　　Co、Cu、Ni改性水滑石衍生氧化物的NO脫附量均低于未改性Mg-Al水滑石衍生氧化物的NO脫附量;Co、Cu、Ni的替代能夠降低水滑石衍生氧化物表面硝酸鹽、亞硝酸鹽吸附物種的穩(wěn)定性，從而降低催化劑再生階段的脫附峰

4、值溫度;Cu改性水滑石衍生氧化物具有最低的NO脫附起始溫度和脫附峰值溫度。
　　Cu取代Mg能夠減弱水滑石衍生氧化物表面吸附活性位的堿性，從而顯著降低其NO脫附峰值溫度;隨Cu取代量的增加，高穩(wěn)定性吸附物種——硝酸鹽物種的比例逐漸增加，低穩(wěn)定性吸附物種——亞硝酸鹽物種的比例逐漸減少;兩種機理的同時作用導致NO脫附峰值溫度先增加后降低。而Cu對Mg取代量的增加將導致水滑石衍生氧化物材料NO吸附量減少，但在Cu取代量較低時，Cu取代對

5、催化劑NO吸附量的影響較小。
　　BaO的引入導致水滑石衍生氧化物基LNT催化劑的脫附起始溫度升高，接近于傳統(tǒng)LNT催化劑的脫附起始溫度;同時，BaO的引入抑制了Cu替代比例變化對亞硝酸鹽吸附物種向硝酸鹽吸附物種轉(zhuǎn)化的影響，導致水滑石衍生氧化物基LNT催化劑表面吸附的NO以亞硝酸鹽吸附物種居多。此外，BaO的引入使相同質(zhì)量的催化劑具有更大的NO吸附飽和量。
　　在吸附-還原交替反應(yīng)模式下，Pt/20％Cu改性水滑石衍生氧化物