聚苯乙烯負(fù)載鄰菲咯啉-CuCl-,2-配合物的合成及其對(duì)羰化反應(yīng)催化性能研究.pdf

1、本文設(shè)計(jì)合成了聚苯乙烯負(fù)載鄰菲咯啉/CuCl2配合物催化劑(PS-Phen/CuCl2),并用于甲醇氧化羰化反應(yīng)，主要內(nèi)容如下：將5-氨基-1,10-鄰菲咯啉（NH2-Phen）配體通過(guò)化學(xué)鍵連接到聚苯乙烯樹(shù)脂上，并通過(guò)配體與CuCl2的配位作用，合成了聚苯乙烯負(fù)載催化劑PS-Phen/CuCl2。使用紅外（FTIR）、X-光電子能譜（XPS）、元素分析（EA）、熱重分析（TGA）、火焰原子吸收光譜法（AAS）以及場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（FES

2、EM）等分析手段對(duì)該負(fù)載催化劑進(jìn)行了表征。原子吸收以及元素分析結(jié)果表明，該負(fù)載催化劑上CuCl2含量為1.67mmol/g，配體含量1.54mmol/g，兩者以接近1：1的比例配位；掃描電鏡分析結(jié)果表明：聚苯乙烯樹(shù)脂負(fù)載鄰菲咯啉/CuCl2配合物后孔徑尺寸有所降低；熱分析結(jié)果表明負(fù)載催化劑可在反應(yīng)條件下穩(wěn)定存在；紅外及熱重分析結(jié)果表明NH2-Phen和聚苯乙烯樹(shù)脂上的氯甲基鍵合成功；XPS分析表明配體和Cu(II)之間存在配位關(guān)系。在1

3、20℃，反應(yīng)總壓3.0MPa，PCO:PO2＝9:1，Ccu(II)=0.2mol/L，反應(yīng)2小時(shí)條件下，該負(fù)載催化劑用于甲醇氧化羰化反應(yīng)，可循環(huán)使用7次而催化活性基本保持不變，甲醇平均轉(zhuǎn)化率可達(dá)到10.6﹪，平均選擇性可達(dá)94.5﹪。負(fù)載催化劑與CuCl2催化劑相比，甲醇轉(zhuǎn)化率提高了54﹪，選擇性也從92.9﹪提高到94.5﹪；與Phen/CuCl2催化劑相比，甲醇轉(zhuǎn)化率提高了4.6倍。在循環(huán)使用過(guò)程中，負(fù)載催化劑上CuCl2平均流失