聚苯乙烯負載鄰菲咯啉-CuCl-,2-配合物的合成及其對羰化反應催化性能研究.pdf

1、本文設(shè)計合成了聚苯乙烯負載鄰菲咯啉/CuCl2配合物催化劑(PS-Phen/CuCl2),并用于甲醇氧化羰化反應，主要內(nèi)容如下：將5-氨基-1,10-鄰菲咯啉（NH2-Phen）配體通過化學鍵連接到聚苯乙烯樹脂上，并通過配體與CuCl2的配位作用，合成了聚苯乙烯負載催化劑PS-Phen/CuCl2。使用紅外（FTIR）、X-光電子能譜（XPS）、元素分析（EA）、熱重分析（TGA）、火焰原子吸收光譜法（AAS）以及場發(fā)射掃描電鏡（FES

2、EM）等分析手段對該負載催化劑進行了表征。原子吸收以及元素分析結(jié)果表明，該負載催化劑上CuCl2含量為1.67mmol/g，配體含量1.54mmol/g，兩者以接近1：1的比例配位；掃描電鏡分析結(jié)果表明：聚苯乙烯樹脂負載鄰菲咯啉/CuCl2配合物后孔徑尺寸有所降低；熱分析結(jié)果表明負載催化劑可在反應條件下穩(wěn)定存在；紅外及熱重分析結(jié)果表明NH2-Phen和聚苯乙烯樹脂上的氯甲基鍵合成功；XPS分析表明配體和Cu(II)之間存在配位關(guān)系。在1

3、20℃，反應總壓3.0MPa，PCO:PO2＝9:1，Ccu(II)=0.2mol/L，反應2小時條件下，該負載催化劑用于甲醇氧化羰化反應，可循環(huán)使用7次而催化活性基本保持不變，甲醇平均轉(zhuǎn)化率可達到10.6﹪，平均選擇性可達94.5﹪。負載催化劑與CuCl2催化劑相比，甲醇轉(zhuǎn)化率提高了54﹪，選擇性也從92.9﹪提高到94.5﹪；與Phen/CuCl2催化劑相比，甲醇轉(zhuǎn)化率提高了4.6倍。在循環(huán)使用過程中，負載催化劑上CuCl2平均流失