Cu,Fe基SAPO-44分子篩脫硝催化劑的制備、表征與性能.pdf

1、氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)是目前脫除機(jī)動(dòng)車尾氣氮氧化物(NOx)的主要手段，催化劑是該技術(shù)的核心。分子篩脫硝催化劑因具有較高的熱穩(wěn)定性和良好的脫硝性能而得到關(guān)注，其中研究最深入的是具有菱沸石結(jié)構(gòu)的Cu，F(xiàn)e基SAPO-34及SSZ-13分子篩催化劑。SAPO-44同屬于菱沸石結(jié)構(gòu)的分子篩，但是還沒(méi)有受到足夠的重視，本文選取了Cu，F(xiàn)e基SAPO-44催化劑，考察了不同制備方法對(duì)其脫硝性能的影響，并對(duì)其物化性質(zhì)進(jìn)行了探究。

2、r>　　本文先分別以環(huán)己胺、四乙烯五胺和環(huán)己胺、N-甲基二乙醇胺作為模板劑合成了SAPO-44分子篩，再利用直接離子交換法制備了一系列Cu-SAPO-44，通過(guò)脫硝活性對(duì)比篩選出最優(yōu)催化劑。通過(guò)N2吸脫附、氫氣程序升溫還原(H2-TPR)、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)、X射線粉末衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)等技術(shù)探究催化劑的物化性質(zhì)，結(jié)果顯現(xiàn)，相比于傳統(tǒng)離子交換法制備的Cu-SAPO-4

3、4，直接離子交換法制備的Cu-SAPO-44具有較高的比表面積，較多的酸性位以及較強(qiáng)的氧化還原能力使其在銅含量較少的情況下即可達(dá)到傳統(tǒng)離子交換法制備的Cu-SAPO-44的脫硝活性。
　　由于含有介孔的微孔分子篩在MTO反應(yīng)取得良好的效果，因此，我們利用有機(jī)硅烷TPOAC作為介孔劑將介孔引入到SAPO-44微孔分子篩中，利用傳統(tǒng)離子交換法和直接離子交換法制備了含有介孔的Cu-SAPO-44，探求其脫硝性能，其中，傳統(tǒng)離子交換法制備

4、的含有介孔的Cu-SAPO-44的脫硝活性較優(yōu)，但是其脫硝活性低于傳統(tǒng)離子交換法制備的Cu-SPAO-44微孔分子篩催化劑。我們利用各種表征技術(shù)研究發(fā)現(xiàn)，含有介孔的Cu-SAPO-44催化劑結(jié)構(gòu)破壞較為嚴(yán)重，致使其比表面積降低，酸性位數(shù)量減少、酸強(qiáng)度減弱以及銅含量減少，從而使得其脫硝活性較低。
　　利用不同的方法制備了一系列Fe-SAPO-44微孔分子篩催化劑，其中N2保護(hù)的離子交換法制備的Fe-SAPO-44的脫硝活性較優(yōu)，并通