氮雜環(huán)化合物介質(zhì)阻擋放電降解的實驗研究及機理初探.pdf

1、氮雜環(huán)化合物是一種重要的化工原料，廣泛存在于焦化廢水、制藥廢水、農(nóng)藥廢水及印染廢水中，嚴重污染水體環(huán)境。氮雜環(huán)化合物是一類難生物降解的有機物，具有致癌、致畸、致突變的性質(zhì)，對人類健康構成巨大威脅，因此開發(fā)一種高效、經(jīng)濟、綠色的氮雜環(huán)化合降解技術具有十分重要的意義。
　　 本文提出含氮雜環(huán)化合物廢水的介質(zhì)阻擋放電(DBD)處理法，并對介質(zhì)阻擋放電用于水中難降解有機物的去除作用機理進行了初步探討。在此基礎上，提出以待處理廢水作為接地

2、極的一種新型介質(zhì)阻擋放電水處理反應器結構。通過實驗，考察了該反應器在不同電源頻率、極板間距及極板電壓作用下的放電特性。以模擬含氮雜環(huán)化合物廢水為處理對象，研究了放電電壓、電源頻率、初始濃度、初始pH值等因素對去除效果的影響，采用液質(zhì)聯(lián)用技術對放電處理過程中的中間產(chǎn)物進行分析，初步探討了此類化合物的降解機理。本文的研究成果如下：
　　 (1)研制新型介質(zhì)阻擋放電水處理反應器，以待處理廢水作為接地極，使介質(zhì)阻擋放電過程中產(chǎn)生的各種化

3、學活性粒子(·OH、·O、H2O2、O3等)與廢水充分接觸反應，能夠提高廢水中有機污染物的降解率。
　　 (2)研究介質(zhì)阻擋放電反應器特性發(fā)現(xiàn)，電源頻率與極板間距對極板電壓影響較大。在相同極板間距下，隨著電源頻率的增大，極板電壓先增大后減少，極板電壓最大時的電源頻率為9kHz，當極板電壓達到放電電壓后其值基本保持不變。相同電源頻率下，隨著極板間距的增大，放電電壓也隨之升高。
　　 (3)降解喹啉的實驗中發(fā)現(xiàn)放電電壓、電源

4、頻率、初始濃度、初始pH值都會對喹啉的降解造成影響。不同實驗條件下，發(fā)現(xiàn)喹啉水樣的吸光度都出現(xiàn)先降低后升高的現(xiàn)象，說明有大量中間產(chǎn)物的產(chǎn)生，導致吸光度疊加。實驗中發(fā)現(xiàn)，放電電壓為10kV，電源頻率為10kHz，初始濃度為20ppm，在酸性條件下都能取得較好的處理效果。通過液質(zhì)聯(lián)用技術對喹啉降解中間產(chǎn)物進行研究，發(fā)現(xiàn)介質(zhì)阻擋放電過程中產(chǎn)生的·OH、O3主要進攻喹啉分子的5，8位碳原子，進而改變整個分子的π電荷密度分布，使喹啉易于降解。

5、r>　　 (4)降解吡啶的實驗發(fā)現(xiàn)吡啶水樣的吸光度一直處于上升趨勢，說明有大量中間產(chǎn)物的產(chǎn)生。本實驗中放電電壓為10kV，電源頻率為9kHz，初始濃度為60ppm，在堿性條件下都能得到較好處理效果。對吡啶降解機理進行初步推斷，放電過程中3號位碳原子先羥基化，進而改變整個吡啶環(huán)π電荷密度分布，使吡啶降解容易進行。
　　 (5)降解吲哚的實驗發(fā)現(xiàn)吲哚水樣由無色變成紅棕色，推斷放電過程中2，3號位碳原子發(fā)生羥基化反應，產(chǎn)物為吲哚衍生