合成氣制低碳醇碳化鉬催化劑的研究及其對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響.pdf

1、在化石能源日益枯竭和環(huán)境污染日趨嚴(yán)重的今天，尋找綠色、清潔的替代能源迫在眉睫。利用生物質(zhì)能源，開(kāi)發(fā)“綠色燃料”——低碳醇燃料是解決該問(wèn)題的主要途徑之一。由生物質(zhì)制備合成氣用于合成低碳醇燃料在經(jīng)濟(jì)和技術(shù)方面都具有潛在的優(yōu)勢(shì)，有巨大的應(yīng)用前景。然而如何提高合成氣制低碳醇反應(yīng)活性、減少尾氣中CH4和CO2的排放以及降低反應(yīng)過(guò)程中的能耗是未來(lái)合成氣制低碳醇反應(yīng)實(shí)現(xiàn)工業(yè)化需要解決的問(wèn)題。因此合成具有高活性和高選擇性的合成氣制低碳醇催化劑就成為解決

2、問(wèn)題的首要因素。研究表明碳化鉬催化劑在合成氣制低碳醇反應(yīng)中具有較高的C2+OH選擇性，是一類(lèi)非常有前景的催化劑。
　　本文制備了負(fù)載型碳化鉬催化劑，對(duì)其合成氣制低碳醇反應(yīng)的催化活性、尾氣中CH4和CO2的排放量進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)。以具有三維籠狀結(jié)構(gòu)的介孔分子篩SBA-16為載體，通過(guò)等體積浸漬將活性組分負(fù)載到載體上，制備了一系列Ni-β-Mo2C-K/SBA-16催化劑。通過(guò)）RD、TEM及比表面積等測(cè)試手段，對(duì)催化劑物相、孔結(jié)構(gòu)和活性

3、成分等進(jìn)行分析，重點(diǎn)討論載體、助劑與催化劑結(jié)構(gòu)、性能之間的關(guān)系，探討影響催化劑反應(yīng)性能的因素。
　　實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)溫度對(duì)催化活性的影響最明顯，升高反應(yīng)溫度可以提高CO轉(zhuǎn)化率、C2+OH選擇性和時(shí)空產(chǎn)率，但是總醇選擇性會(huì)降低:反應(yīng)壓力對(duì)催化性能的影響最小，在一定范圍內(nèi)改變壓力對(duì)反應(yīng)活性幾乎沒(méi)有影響;空速對(duì)反應(yīng)的影響介于溫度和壓力之間，提高空速可以增加總醇選擇性，但CO轉(zhuǎn)化率和C2+OH選擇性會(huì)降低。助劑Ni含量過(guò)低會(huì)降低C2+OH選

4、擇性，而過(guò)高會(huì)生成烴類(lèi)化合物，因此在負(fù)載型碳化鉬催化劑中Ni/Mo的物質(zhì)量之比在1/8時(shí)反應(yīng)活性最好。K助劑對(duì)總醇選擇性和C2+OH選擇性有影響。在負(fù)載型碳化鉬催化劑中K/Mo的摩爾比在3/10時(shí)CO轉(zhuǎn)化率、總醇選擇性和C2+OH選擇性最高。增加Mo含量，CO轉(zhuǎn)化率、總醇選擇性、C2+OH選擇性和時(shí)空產(chǎn)率都會(huì)提高。當(dāng)Mo負(fù)載量30％、Ni/Mo=1/8、K/Mo=3/10時(shí)，負(fù)載型催化劑Ni-β-Mo2C-K/SBA-16的活性最佳。通