Cu-ZrO-,2-催化劑上合成氣制低碳混合醇的研究.pdf

1、由合成氣制低碳混合醇是煤炭資源潔凈利用的重要途徑之一。低碳混合醇不僅是優(yōu)質(zhì)的動(dòng)力燃料，而且可以作為清潔汽油添加劑取代MTBE。由煤制合成氣的工藝已經(jīng)成熟，開(kāi)展低碳混合醇的研究對(duì)合理利用煤炭資源，開(kāi)發(fā)潔凈能源以及減少環(huán)境污染都有十分重要的意義。 本論文在清華大學(xué)化學(xué)系分子催化與定向轉(zhuǎn)化研究室對(duì)ZrO<,2>的制備方法及其異構(gòu)合成催化性能研究的基礎(chǔ)上，采用不同的方法(傳統(tǒng)的沉淀法和醇凝膠/氮?dú)鉄崽幚矸?制備ZrO<,2>載體，用浸漬

2、法制備Cu/ZrO<,2>催化劑。通過(guò)低溫N<,2>吸附法、XRD、TEM及TPR 等手段對(duì)載體和催化劑進(jìn)行了表征?？疾炝溯d體ZrO<,2>的制備方法及焙燒溫度、催化劑前驅(qū)體CuO/ZrO<,2>的焙燒溫度及還原溫度對(duì)載體和催化劑的織構(gòu)性質(zhì)以及對(duì)催化劑的加氫性能的影響。結(jié)果表明，醇凝膠/氮?dú)鉄崽幚矸ㄖ苽涞妮d體及相應(yīng)的Cu/ZrO<,2>催化劑比傳統(tǒng)沉淀法制備的載體及相應(yīng)的催化劑有更高的比表面積和 CO 加氫活性以及含氧化合物的選擇性。醇

3、凝膠/氮?dú)鉄崽幚矸ㄖ苽涞妮d體在550℃焙燒、相應(yīng)的CuO/ZrO<,2>催化劑前驅(qū)體在350℃焙燒及260℃還原后顯示較高的活性。在300℃，6 MPa，H<,2>/CO=2，10000 h<'-1>空速的條件下，CO的轉(zhuǎn)化率為12.7％，含氧化合物總的時(shí)空產(chǎn)率達(dá)229.0 g/Kg·h，異丁醇的時(shí)空產(chǎn)率為3.1 g/Kg·h。論文同時(shí)考察了不同含量的Mn助劑對(duì)Cu/ZrO<,2>催化劑的改性作用，通過(guò)BET、XRD等手段研究了Mn對(duì)催