普魯士藍類配合物催化性質的研究.pdf

1、普魯士藍類配合物（PBA）在電化學、染料、儲存氣體和催化等方面都有廣泛的用途，尤其在催化方面的性能引起了人們越來越多的關注。為了進一步提高普魯士藍類配合物催化苯乙烯環(huán)氧化反應的性能，在本論文中我們將一系列醇改性鐵鈷普魯士藍類配合物（FeCoPBA）、制備鈷鐵普魯士藍類配合物/貴金屬鉑（CoFe(Ⅲ)PBA/Pt）的復合材料；另外，為了進一步擴展普魯士藍類配合物的催化領域，我們將其第一次應用到催化苯甲醛縮醛反應，取得了良好的效果。具體內容

2、如下：
　　首先制備了一系列醇改性的FeCoPBA，通過紅外（FT-IR）、X-射線粉末衍射（XRD）、掃描電鏡（SEM）和熱重（TG）等測試手段，研究了醇類的碳數、支鏈、羥基的個數和位置等因素對PBA形貌、結構的影響，并應用氣相色譜分析研究了它們催化苯乙烯環(huán)氧化反應性能的不同。結果表明利用1,4-丁二醇改性后的FeCoPBA·1,4-丁二醇的苯乙烯轉化率（97.8％）和環(huán)氧苯乙烷的選擇性（63.5%）最高，比單獨的FeCoPBA

3、的轉化率和選擇性分別提高了9.0%和23.5%。然后對有無1,4-丁二醇改性的PBA進行了催化苯乙烯環(huán)氧化反應的動力學研究，發(fā)現(xiàn)FeCoPBA催化該反應的表觀活化能為53.2kJ/mol，F(xiàn)eCoPBA·1,4-丁二醇催化該反應的表觀活化能降低到21.7kJ/mol。
　　其次制備了CoFe(Ⅲ)PBA/Pt的復合材料，通過紅外（FT-IR）、X-射線粉末衍射和透射電鏡（TEM）等測試方法對CoFe(Ⅲ)PBA和CoFe(Ⅲ)PB

4、A/Pt復合材料的結構和形貌進行對比，并分別進行了催化苯乙烯環(huán)氧化的研究。結果表明CoFe(Ⅲ)PBA/Pt復合材料的催化效果明顯優(yōu)于單獨的CoFe(Ⅲ)PBA：CoFe(Ⅲ)PBA/Pt催化苯乙烯的轉化率為92.1%、環(huán)氧苯乙烷的選擇性為64.7%，比起單獨的CoFe(Ⅲ)PBA的轉化率、選擇性分別增加了28.0%和47.0%。
　　最后研究了幾種普魯士藍類配合物催化苯甲醛縮醛反應的性能。首先用銅鐵普魯士藍類配合物（CuFe(Ⅲ