2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、物質(zhì)的相態(tài)和相變直接決定其性質(zhì)和使用性能,因此,深入認(rèn)識(shí)物質(zhì)相態(tài)和相變的本質(zhì),一直是自然科學(xué)研究的主題。目前納米粒子改性聚合物復(fù)合材料豐富多彩,只需在聚合物中填充少量納米粒子,就可使材料的性能大幅度提升,這方面的實(shí)驗(yàn)和應(yīng)用都已經(jīng)取得了較大的成功,但是關(guān)于納米粒子對(duì)復(fù)合材料性能影響的基本原理還缺少統(tǒng)一認(rèn)識(shí),對(duì)眾多實(shí)驗(yàn)結(jié)果難以給予系統(tǒng)詮釋,這制約了聚合物納米復(fù)合材料的有效設(shè)計(jì)與應(yīng)用。加入納米粒子,最顯著的特點(diǎn)就是產(chǎn)生了聚合物-填料界面,界面

2、會(huì)引起鏈段動(dòng)力學(xué)行為的改變,進(jìn)而影響玻璃化轉(zhuǎn)變或者結(jié)晶行為,最終導(dǎo)致宏觀物理性能發(fā)生改變,因此闡述界面受限狀態(tài)下聚合物體系的玻璃化轉(zhuǎn)變與結(jié)晶行為具有十分重要的意義。本文采用動(dòng)態(tài)蒙特卡洛模擬方法,研究界面行為對(duì)聚合物材料玻璃化轉(zhuǎn)變和結(jié)晶行為的影響,主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:
  1.納米粒子填充聚合物體系界面鏈段動(dòng)力學(xué)和玻璃化轉(zhuǎn)變研究。沒(méi)有界面相互作用時(shí),界面區(qū)域鏈段與本體中的鏈段相比,移動(dòng)性更強(qiáng),玻璃化轉(zhuǎn)變溫度更低,玻璃化轉(zhuǎn)變溫度分

3、布是由鏈段密度控制的;界面相互作用較弱時(shí),引起的鏈段自由能降低將彌補(bǔ)構(gòu)象熵的損失,界面區(qū)域的鏈段動(dòng)力學(xué)與玻璃化轉(zhuǎn)變溫度與本體一樣;界面相互作用較強(qiáng)時(shí),界面區(qū)域形成許多由移動(dòng)性不同或玻璃化轉(zhuǎn)變溫度不同的分子鏈組成的受限聚合物,玻璃化轉(zhuǎn)變溫度分布由界面相互作用強(qiáng)度控制。
  2.界面受限聚合物超薄膜鏈段動(dòng)力學(xué)和玻璃化轉(zhuǎn)變研究。沒(méi)有聚合物-基底相互作用時(shí),界面附近的鏈段密度比中間層的低,鏈段平均運(yùn)動(dòng)幾率高,幾何學(xué)限制造成了動(dòng)力學(xué)非均勻性

4、;相應(yīng)地,界面層玻璃化轉(zhuǎn)變溫度也比中間層的低,且每層玻璃化轉(zhuǎn)變溫度和此溫度下的鏈段密度呈線性關(guān)系,表明聚合物密度是決定局部玻璃化轉(zhuǎn)變溫度分布的主要因素。存在聚合物-基底相互作用時(shí),界面層密度更高,且玻璃化轉(zhuǎn)變溫度隨著聚合物-基底相互作用的增長(zhǎng)而近似呈線性關(guān)系增長(zhǎng),存在聚合物-基底較強(qiáng)吸引相互作用時(shí),界面附近會(huì)形成玻璃層,中間層玻璃化溫度降低,且與此溫度下的鏈段密度呈線性關(guān)系,說(shuō)明聚合物-基底相互作用是控制界面附近玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的主要因素

5、,而鏈段密度則是控制中間層玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的主要因素。
  3.一維填料網(wǎng)絡(luò)對(duì)聚合物結(jié)晶行為影響的研究。填料網(wǎng)絡(luò)的加入,顯著地加快了聚合物成核速率,提高了最終結(jié)晶度,這是因?yàn)榧{米填料能夠給聚合物提供有效成核位置,使更多鏈段能參與結(jié)晶,填料網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部聚合物-填料界面區(qū)域的分子鏈段密度明顯高于外部,填料網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部的分子鏈構(gòu)象受到填料網(wǎng)絡(luò)的限制,鏈段沿填料長(zhǎng)軸方向的取向增強(qiáng),導(dǎo)致填料網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部界面區(qū)域的分子鏈最先參與結(jié)晶過(guò)程。形成一種新型的納米

6、雜化串晶結(jié)構(gòu),填料網(wǎng)絡(luò)間距會(huì)直接影響納米雜化串晶結(jié)構(gòu)的成核機(jī)理,填料間距較小時(shí),晶核最先出現(xiàn)在填料網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部界面附近,隨著填料間距的增大,分子鏈?zhǔn)艿教盍暇W(wǎng)絡(luò)的限制效應(yīng)減弱,晶核不再傾向形成于填料網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部。
  4.各向異性填料網(wǎng)絡(luò)對(duì)取向聚合物熔體松弛和結(jié)晶行為影響研究。與未加入填料的純聚合物體系比較,存在填料網(wǎng)絡(luò)的取向聚合物熔體的成核誘導(dǎo)期更短。三種聚合物-填料相互吸引作用體系的比較研究表明,適當(dāng)?shù)木酆衔?填料相互吸引作用可以提高聚

7、合物的成核與結(jié)晶能力。填充適量的納米填料有助于提高聚合物的結(jié)晶能力,聚合物填料含量太低或太高,聚合物結(jié)晶能力都會(huì)降低。填料間距為5個(gè)格點(diǎn)距離時(shí)可以獲得最大成核與結(jié)晶能力,填料間距較大時(shí),分子鏈構(gòu)象的受限影響較弱,聚合物的結(jié)晶能力弱;填料間距較小時(shí),受限效應(yīng)較強(qiáng),但受到限制作用的分子鏈數(shù)目少,聚合物結(jié)晶能力也減弱。
  5.接枝于二維填料的聚合物體系的結(jié)晶行為研究。同聚合物/填料混合體系比較,接枝聚合物體系的成核誘導(dǎo)期更短,最終結(jié)晶

8、度略低,聚合物體系接枝密度越高,成核誘導(dǎo)期越短。隨著接枝密度的增大,接枝點(diǎn)附近區(qū)域的鏈段密度也增大,分子鏈變得更加伸展,分子鏈的構(gòu)象熵降低,臨界成核自由能位壘降低,熔點(diǎn)和過(guò)冷度提高。接枝密度較低的聚合物體系,分子鏈的擁擠效應(yīng)相對(duì)較弱,使其以鏈內(nèi)成核模式形成晶核;對(duì)于接枝密度較高的聚合物體系,分子鏈的擁擠效應(yīng)很強(qiáng),構(gòu)象伸展程度大,以鏈間成核模式形成晶核。晶體取向也隨著接枝密度的變化而發(fā)生變化,接枝密度低時(shí),晶體平行于填料表面,接枝密度很高

9、時(shí),晶體垂直于填料表面。
  6.接枝密度與聚合物-填料相互作用對(duì)結(jié)晶過(guò)程的影響。低接枝密度體系,隨著聚合物-填料相互吸引作用的增大,成核誘導(dǎo)期變短;不存在聚合物-填料相互作用時(shí),填料表面有一個(gè)無(wú)定型層,隨著聚合物-填料相互作用的增加,異相成核現(xiàn)象越發(fā)明顯。中等接枝密度體系,隨著聚合物-填料相互吸引作用的增大,成核誘導(dǎo)期也是變得越來(lái)越短,發(fā)生結(jié)晶所需的過(guò)冷度更低;相對(duì)較強(qiáng)的擁擠效應(yīng)阻礙了晶核和填料表面的直接接觸,不存在異相成核,是

10、填料附近鏈段密度和受限效應(yīng)的增強(qiáng)導(dǎo)致聚合物分子鏈成核能力的增強(qiáng);且隨著聚合物-填料相互吸引作用的增大,成核模式從分子間成核模式變?yōu)榉肿觾?nèi)成核模式,晶體取向從垂直于填料表面逐漸變?yōu)槠叫杏谔盍媳砻?。高接枝密度體系,過(guò)度的擁擠效應(yīng)控制著結(jié)晶過(guò)程,幾乎不受聚合物-填料相互吸引作用影響。
  本文通過(guò)鏈段運(yùn)動(dòng)的微觀信息理解了界面對(duì)聚合物玻璃化轉(zhuǎn)變和結(jié)晶行為影響的復(fù)雜關(guān)系,界面的影響與填料的類型、數(shù)量、間距、聚合物-界面相互作用等均有關(guān)系,實(shí)

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