In和K對(duì)Ni-SiO2催化劑乙炔選擇加氫性能的影響.pdf

1、采用等體積浸漬-程序升溫還原法制備了Ni/SiO2、不同Ni/In摩爾比（x）的雙金屬 NixIn/SiO2催化劑及不同鉀含量（α）的Ni2In(αK)/SiO2催化劑，利用H2-TPR、XRD、TEM、XPS、H2化學(xué)吸附、CO化學(xué)吸附、C2H4-TPD、NH3-TPD、吡啶紅外吸附（Py-IR）、N2物理吸附-脫附、TG/DTA和拉曼等方法對(duì)催化劑反應(yīng)前后的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征，在固定床反應(yīng)器上考察了催化劑的乙炔選擇加氫性能，探討

2、了催化劑結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。
　　結(jié)果表明，Ni/SiO2中加入適量In形成NiIn合金可以明顯提高乙炔轉(zhuǎn)化率、乙烯選擇性和催化劑穩(wěn)定性，這主要與合金中In的隔離作用使連續(xù)N i位成為“孤立”的Ni位及In向Ni發(fā)生電子轉(zhuǎn)移使Ni呈富電子態(tài)有關(guān)，前者利于抑制乙炔和乙烯形成強(qiáng)吸附的multi-σ-鍵合的中間物種（如次乙基），而后者減弱了 Ni對(duì)乙炔和乙烯的吸附強(qiáng)度。In的幾何和電子效應(yīng)提高了乙烯選擇性及穩(wěn)定性，同時(shí)抑制了 C-C氫

3、解及乙炔、乙烯聚合反應(yīng)。其中，Ni6In/SiO2和 Ni10In/SiO2性能較佳。然而，隨著In含量增加，NixIn/SiO2催化劑表面酸性增強(qiáng)，乙炔及乙烯的聚合越來越嚴(yán)重，催化劑穩(wěn)定性降低。Ni/SiO2催化劑失活主要?dú)w因于金屬Ni轉(zhuǎn)化為碳化鎳。向Ni/SiO2催化劑中加入In可以有效抑制碳化鎳的生成。隨著In含量的增加NixIn/SiO2催化劑失活的主要原因由形成碳化鎳轉(zhuǎn)變?yōu)榉e碳。
　　Ni2In/SiO2催化劑中加入鉀提