MOR分子篩基催化劑上乙炔作還原劑選擇催化還原NO-,x-的研究.pdf

1、在富氧條件下氮氧化物的有效去除是世界范圍內的挑戰(zhàn)性課題。烴選擇催化還原氮氧化物法(HC－SCR)是貧燃發(fā)動機尾氣中NOx消除的有應用前景的方法。本文從提高NOx的選擇性催化還原(SCR)的低溫選擇性出發(fā)，對MOR分子篩基催化劑上乙炔選擇催化還原NOx進行了深入探討，考察了反應過程的活性中間物種，提出了相應的反應機制。主要研究內容如下： (1)在催化劑上引入0.5％的Mo(以MoO3來計算)，使0.1 g催化劑上350℃的NOx消

2、除轉化率(生成N2)由60％(在HMOR上)提高到70％。該結果與文獻中在MOR分子篩基催化劑上用丙烷或丙烯還原NOx的較好研究相比，雖然消除轉化率大致相同，但本研究結果在800 ppm C2H2，1600 ppm NO，9.95％O2(He為平衡氣)的條件下所得，所需還原劑僅為文獻中烴用量(以含C數(shù)計算)的l/3。與甲烷作還原劑時可取得大致相同消除轉化率的較好研究相比，其NOx的有效消除溫度降低了近150℃。 (2)用FTIR

3、和NOx－TPD研究了Mo對HMOR催化劑上C2H2－SCR反應的促進作用機制，考察了反應的活性中間物種。研究提出Mo的引入明顯地促進了較高溫度(300℃)下活性橋式硝酸根(1629 cm-1)的吸附，從而使催化劑在300℃以上NOx的消除轉化率得到顯著提高。研究證明了NO+(2229 cm-1)和雙齒NO3-(1592 cm-1)在反應溫度(250～450℃)下可與氣態(tài)的還原劑反應生成異氰根物種，后者再水解生成酰胺(1698 cm-1