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文檔簡介
1、烷烴的功能化研究是當(dāng)今催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn).隨著世界能源短缺問題日益突出,儲(chǔ)量巨大的天然氣(主要是甲烷)開發(fā)利用越來越受到人們的重視.甲烷直接氧化成甲醇是目前烷烴的功能化研究的重點(diǎn)之一.TPA-Fe(TPA=Tris-(2-Pyridylmethyl)Amine)配合物具有很好的催化活性,能在外加雙氧水或過氧化物的條件下,溫和的使烷烴羥基化,由人工模擬光合作用的研究得到啟示,采用雙核體系,即由PSII中的{[Ru(bpy)3]-Mn(TP
2、A)}衍生出{[Ru(bpy)3]-Fe(TPA)}的光驅(qū)動(dòng)金屬絡(luò)合物催化氧化體系的構(gòu)造,由分子內(nèi)的光激發(fā)電子轉(zhuǎn)移,體系中自生成高價(jià)金屬過氧化中間體,來代替外加過氧化物,完成真正意義上的溫和條件下的光驅(qū)動(dòng)金屬催化氧化烷烴.結(jié)合已經(jīng)報(bào)道的TPA類化合物及其衍生物,為保留TPA的配位活性位點(diǎn)選擇位阻最小的β位引入取代基.在保持光敏劑與催化活性中心的相對(duì)獨(dú)立與完整的條件下,主要對(duì)中間橋鏈變化,設(shè)計(jì)并合成出不同長短的柔性鏈八種和剛性鏈一種,共計(jì)
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