手性聯(lián)芳吡哆胺催化劑的設計及其不對稱仿生轉(zhuǎn)氨化的應用.pdf

1、氨基酸廣泛存在各類天然產(chǎn)物及藥物中，是一類非常重要的有機化合物，還是構成生物體蛋白質(zhì)最基本的單位，在生物體內(nèi)具有舉足輕重的作用。迄今為止，化學家們發(fā)展了多種氨基酸合成方法，但是用手性的吡哆醛/吡哆胺來催化α-酮酸的不對稱轉(zhuǎn)氮化還遠沒有發(fā)展成熟，發(fā)展生物模擬的手性吡哆醛（胺）催化的α-酮酸轉(zhuǎn)氨化，尋找高活性，高對映選擇性的催化體系，不僅可以更好地理解生物轉(zhuǎn)氨過程息，同時還可以為手性氨基酸的合成提供一條的有效途徑。本論文以手性吡哆胺為催化劑

2、研究α-酮酸的不對稱仿生轉(zhuǎn)氨化。主要包括以下幾個方面:
　　(1)通過多步反應，我們合成了一系列側(cè)鏈帶胺的手性聯(lián)芳骨架催化劑，軸手性骨架可以通過在一定范圍內(nèi)自由旋轉(zhuǎn)調(diào)整結構，來滿足轉(zhuǎn)氨過程中的過渡態(tài)。同時，受賴氨酸側(cè)鏈在轉(zhuǎn)氨化過程中具有重要作用的啟發(fā)，我們在催化劑的側(cè)鏈引入堿性胺。
　　(2)在確定了最優(yōu)催化劑后，我們篩選了溶劑，水的比例，反應濃度，添加劑，催化劑用量等諸多元素，反應活性和對映選擇性都有較大提高并確定了最優(yōu)條