利用含時密度泛函理論研究分子的電離和高次諧波發(fā)射.pdf

1、強激光與分子相互作用可以產(chǎn)生高次諧波發(fā)射。高次諧波可以被用來產(chǎn)生極紫外乃至軟X射線波段的相干光源，產(chǎn)生時間尺度為阿秒量級用于探測超快電子運動的超短脈沖等。對高次諧波的研究具有重大的科學(xué)意義和實際應(yīng)用價值。在高次諧波發(fā)射過程中，多電子效應(yīng)發(fā)揮了重要的作用。由于計算資源的限制，理論上對多電子分子體系與強激光相互作用的研究面臨極大的挑戰(zhàn)。含時密度泛函理論(TDDFT)方案可以節(jié)省計算資源，提高計算效率，因而逐步被人們應(yīng)用于強激光與原子、分子相

2、互作用的研究。
　　利用TDDFT方案，系統(tǒng)地研究了一維H2分子的電離和高次諧波發(fā)射過程。隨著入射激光強度的增加，H2分子的電離概率逐漸增加，諧波平臺的截止能量逐漸變大，且計算得到的截止位置與三步模型預(yù)言的結(jié)果一致。通過和準確數(shù)值求解含時薛定諤方程(TDSE)的結(jié)果相比發(fā)現(xiàn)，利用TDDFT計算得到的電離概率更高，且利用局域密度近似作為交換關(guān)聯(lián)勢的計算結(jié)果與數(shù)值求解TDSE的結(jié)果相差更大。產(chǎn)生這一差別的原因是體系初態(tài)計算的差別:在相

3、同勢函數(shù)參數(shù)條件下，TDDFT的計算得到的本征能量更大，在相同的激光條件下，其電離幾率更大，諧波的截止能量更小。利用TDDFT方案研究了高次諧波發(fā)射的時間頻率行為以及阿秒超短脈沖的產(chǎn)生，并與數(shù)值求解TDSE的結(jié)果進行了對比，發(fā)現(xiàn)二者符合的很好。上述研究結(jié)果表明，在較大的激光參數(shù)范圍內(nèi)，可以較穩(wěn)妥地應(yīng)用TDDFT方案研究多電子分子在強激光輻照下的電離和諧波發(fā)射過程。
　　在此基礎(chǔ)上，利用TDDFT方案研究了O2分子和N2分子在超短強

4、激光作用下的電離和諧波發(fā)射過程。研究發(fā)現(xiàn)，在入射激光為線偏振條件下，分子軌道的電離能、軌道波函數(shù)的對稱性以及激光電場偏振方向與分子軸夾角決定了電離概率的大小。對于分子電子軌道波函數(shù)對稱相同的不同分子軌道，電離能越大，電離的幾率越小。對于電離能相同的軌道，分子的軌道波函數(shù)電子云分布方向與入射激光偏振方向一致時電離的概率更大。研究了電子的電離和電離電子的運動行為對高次諧波發(fā)射的影響。研究發(fā)現(xiàn)，對于N2分子的最高占據(jù)分子軌道(HOMO)產(chǎn)生的