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文檔簡(jiǎn)介
1、自從20世紀(jì)90年代日本科學(xué)家野依良治等開(kāi)發(fā)了含有釕金屬的雙膦雙胺催化劑之后,由該類(lèi)催化劑催化的酮?dú)浠磻?yīng)在工業(yè)生產(chǎn)或有機(jī)化合物合成中都有著非常廣泛的應(yīng)用。醛、酮的加氫?;磻?yīng)一直以來(lái)都倍受科學(xué)家們關(guān)注,因?yàn)榭梢酝ㄟ^(guò)該反應(yīng)獲得酮,并且它們之中有很多是重要的有機(jī)化合物,如天然產(chǎn)物等。Jun等使用了一種含有威爾金森催化劑和2-氨基-3-甲基吡啶有機(jī)化合物的催化體系,該體系能夠很好催化醛、酮與烯烴的加氫?;磻?yīng),他們把該體系命名為金屬有機(jī)聯(lián)合
2、催化體系,簡(jiǎn)稱(chēng)MOCC。而且他們提出了該加氫?;磻?yīng)實(shí)驗(yàn)上可能的反應(yīng)機(jī)理。本文對(duì)酮?dú)浠磻?yīng)中配合物RuHX(diamine)(PPh3)2中X配體對(duì)于其催化活性的影響以及MOCC催化分子間醛、酮與烯烴加氫酰化反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了理論研究。研究成果如下:
1.過(guò)渡金屬催化酮?dú)浠磻?yīng)
采用DFT方法,研究了RuHX(diamine)(PPh3)2催化劑催化酮?dú)浠磻?yīng)過(guò)程七種X配體對(duì)于該催化劑催化活性的影響,結(jié)果表明具
3、有強(qiáng)對(duì)位效應(yīng)的X配體的催化劑的催化活性?xún)?yōu)于具有弱對(duì)位效應(yīng)的X配體的催化劑,能夠削弱Ru-H鍵的X配體的催化劑在氫轉(zhuǎn)移和氫氣配位過(guò)程中表現(xiàn)出較高的活性,但是相對(duì)來(lái)說(shuō)他們完成氫氣分裂步驟要困難一些,X=OMe,CCMe和H配體的催化劑在酮?dú)浠癁榇嫉姆磻?yīng)中具有更好的活性,這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果是一致的。
2.MOCC催化醛、酮與烯烴加氫?;磻?yīng)
使用高斯03軟件,研究并比較了MOCC催化中性和陽(yáng)離子體系醛、酮與烯烴加氫?;?/p>
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