TiO2-Fe3+光催化降解磺胺類藥物的效能及機(jī)理研究.pdf

1、基于羥自由基(·OH)的高級(jí)氧化技術(shù)是具有發(fā)展?jié)摿Φ挠袡C(jī)污染物削減新技術(shù)。TiO2/Fe3+光催化體系為兼顧TiO2與Fe3+特性的二元復(fù)合體系，可提高·OH的產(chǎn)率并縮短降解時(shí)間，方法簡(jiǎn)單、反應(yīng)條件溫和，能很好地削減水中微量污染物。以水中檢測(cè)出頻率較高的磺胺嘧啶(SD)、磺胺二甲嘧啶(SMT)和磺胺甲氧嘧啶(SMD)為目標(biāo)污染物，對(duì)TiO2/Fe3+光催化體系的特性參數(shù)和催化機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)分析，并對(duì)目標(biāo)污染物的降解動(dòng)力學(xué)、降解機(jī)理和量子

2、化學(xué)特性進(jìn)行了探討。主要工作和結(jié)論如下:
　　 1.考察了TiO2投加量、Fe3+濃度、pH值、污染物初始濃度、氣源及溫度對(duì)TiO2/Fe3+光催化降解污染物的影響。結(jié)果表明，TiO2的適宜投加量為0.5g/L;Fe3+濃度在0.02mmol/L-1.0mmol/L時(shí)，隨著Fe3+濃度的增加，SD和SMT的降解率增加;pH為3.5時(shí)，SD和SMT的降解率最大;SD和SMT初始濃度增加，其降解率降低;N2不利于TiO2/Fe3+光

3、催化降解SD和SMT;溫度對(duì)SD和SMT的降解影響較小;SMD的礦化率最高，SMT次之，SD最低。
　　 2.以SD為目標(biāo)污染物，對(duì)TiO2/Fe3+體系的光催化特性進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，TiO2/Fe3+體系光催化降解SD過(guò)程中，TiO2的晶型保持穩(wěn)定;TiO2/Fe3+、TiO2和Fe3+三種體系比較，TiO2/Fe3+體系中·OH產(chǎn)率較高;Fe2+不能提高TiO2光催化效率，F(xiàn)e3+可與TiO2形成良好的協(xié)同體系，F(xiàn)e3+

4、離子在TiO2的表面與其作用，并未滲入它的內(nèi)部，部分Fe3+是光激發(fā)TiO2產(chǎn)生電子的受體。
　　 3.建立了TiO2/Fe3+體系光催化降解磺胺類藥物的動(dòng)力學(xué)模型。SD、SMT和SMD在TiO2/Fe3+中的光降解過(guò)程均能用準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型描述，降解表觀速率常數(shù)的倒數(shù)與目標(biāo)污染物的初始濃度呈線性關(guān)系。
　　 4.以SD為目標(biāo)污染物，探討了TiO2/Fe3+光催化體系中的·OH產(chǎn)率與SD降解率的關(guān)系。·OH的產(chǎn)率隨TiO

5、2投加量的增加呈先增加后減少的趨勢(shì)，在C(TiO2)=0.5g/L時(shí)達(dá)到最大值;·OH產(chǎn)率隨Fe3+濃度增加而增加，在C(Fe3+)=0.1mmol/L之后增幅減緩;·OH產(chǎn)率隨pH的增大呈先增加后減小，pH=3.5時(shí)出現(xiàn)閥值（1.400μmol/L）。
　　 5.通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)定，分析了目標(biāo)污染物在降解過(guò)程中可能斷裂的分子鍵、中間產(chǎn)物及最終產(chǎn)物。酸性條件下，SD、SMT和SMD分子上的O易與TiO2表面的H形成氫鍵。SD