氯化芐雙羰化反應(yīng)新型催化劑制備研究.pdf

1、苯丙酮酸是一種極為重要的有機(jī)合成中間體，雙羰化法是目前合成該物質(zhì)的最佳方法，但該法使用的傳統(tǒng)催化劑存在難于制備、極不穩(wěn)定、易造成產(chǎn)物難以提純等缺陷，限制了該化合物的工業(yè)化發(fā)展。本文研究出了一種穩(wěn)定易得的新型催化體系一氯化鈷/吡啶羧酸鉀體系。研究的主要內(nèi)容為： (1)研究出一個(gè)新型的體系一氯化鈷/吡啶羧酸鉀催化體系。將氯化鈷和吡啶羧酸鉀一起加入高壓反應(yīng)釜制備催化劑，并在同一釜內(nèi)同時(shí)進(jìn)行氯化芐催化雙羰化反應(yīng)，合成出苯丙酮酸鈣鹽后經(jīng)鹽

2、酸酸化可得苯丙酮酸。對(duì)于該催化體系的催化機(jī)理也進(jìn)行了初步的探討。 (2)研究了溶劑、中和劑、壓力等因素對(duì)于雙羰化反應(yīng)的影響，得到的最佳條件為：氯化鈷0.5g，吡啶羧酸鉀2g，氫氧化鈣6g，氯化芐3.5ml，二氧六環(huán)/水=75ml/15ml，反應(yīng)溫度80℃，C0壓力3.05MPa時(shí)，反應(yīng)10個(gè)小時(shí)，可得苯丙酮酸的收率為37.1％。 (3)對(duì)催化劑吡啶羧酸的傳統(tǒng)合成方法進(jìn)行了較大改進(jìn)，探討了合成過程中的各種因素對(duì)產(chǎn)率的影響，

3、確定最佳合成條件為：在150ml水中， 2-甲基吡啶6.25g，高錳酸鉀26.26g，反應(yīng)溫度80℃時(shí)進(jìn)行氧化反應(yīng)，反應(yīng)完成后調(diào)節(jié)體系pH值在3.0～3.5時(shí)，可得吡啶羧酸收率為56.2％，與文獻(xiàn)值相比提高了近10％。 氯化鈷/吡啶羧酸鉀新型催化體系的應(yīng)用，在一定程度上解決了氯化芐雙羰化反應(yīng)傳統(tǒng)催化劑難于制備以及穩(wěn)定性差的問題，有助于苯丙酮酸工業(yè)化生產(chǎn)的進(jìn)一步研究。吡啶羧酸合成工藝的改進(jìn)解決了傳統(tǒng)工藝不易操作的缺點(diǎn)并極大的縮短了