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1、高效的不對(duì)稱合成方法的探索是有機(jī)合成化學(xué)中最重要的也是最具挑戰(zhàn)性的領(lǐng)域之一,不對(duì)稱合成包括底物誘導(dǎo)的不對(duì)稱合成和催化劑誘導(dǎo)的不對(duì)稱合成,而其中最具吸引力和競(jìng)爭(zhēng)力的就是手性催化劑誘導(dǎo)的不對(duì)稱合成。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),手性席夫堿類、手性半咕啉類、手性雙噁唑啉類配體-金屬配合物在催化多種不對(duì)稱反應(yīng)中表現(xiàn)出很好的催化活性,是近年來(lái)應(yīng)用較為廣泛的手性催化劑。 特別是近30年來(lái),手性過(guò)渡金屬配合物催化的不對(duì)稱環(huán)丙烷化反應(yīng),越來(lái)越受到人們的重視。環(huán)丙
2、烷化合物具有多種生理活性,在農(nóng)藥、藥物等方面有很好的應(yīng)用。本論文選取手性不對(duì)稱席夫堿和手性2,6-吡啶雙噁唑啉兩類配體,合成了其過(guò)渡金屬配合物,以1,1-二苯乙烯和重氮乙酸乙酯作為反應(yīng)底物,測(cè)定了這兩類配體對(duì)不對(duì)稱環(huán)丙烷化反應(yīng)的催化性能。論文主要完成了以下工作: 1.在無(wú)水無(wú)氧Schlenk操作系統(tǒng)下合成了2個(gè)手性C2-對(duì)稱2,6-吡啶雙噁唑啉配體,并合成了其與錳、鐵、鈷、鎳、銅和鋅鹽的配合物,對(duì)它們進(jìn)行了紅外和元素分析,對(duì)部分
3、配合物進(jìn)行X-射線單晶結(jié)構(gòu)測(cè)定和熱分析。 2.利用相應(yīng)的醛類與手性氨基醇合成了6個(gè)手性不對(duì)稱席夫堿配體,用這6個(gè)手性不對(duì)稱席夫堿配體與后過(guò)渡金屬的氯化物、高氯酸鹽和醋酸鹽等合成了一系列配合物,對(duì)它們進(jìn)行了紅外和元素分析,對(duì)部分配合物進(jìn)行X-射線單晶結(jié)構(gòu)測(cè)定和熱分析。 3.選擇了2個(gè)手性2,6-吡啶雙噁唑啉配體和6個(gè)手性不對(duì)稱席夫堿配體與醋酸銅形成的配合物作為催化劑,對(duì)重氮乙酸乙酯與1,1-二苯乙烯不對(duì)稱環(huán)加成進(jìn)行催化反應(yīng)
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