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文檔簡介
1、多孔配位聚合物是一類由有機配體和金屬離子或金屬簇構(gòu)筑而成具有獨特的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),大比表面積和高孔隙率,易于組裝和修飾等特點的新型多孔材料,在氣體儲存、吸附分離、催化等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。芴及咔唑類衍生物是一類具有特殊剛性稠環(huán)結(jié)構(gòu)的化合物,分子內(nèi)含有大π共軛體系,使其具有良好的光熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。含羧酸的有機配體具有多個配位點、良好的配位能力和多變的配位方式,在自組裝構(gòu)筑配位聚合物方面顯示出了獨特的優(yōu)越性。本文著重研究基于芴及咔唑類羧
2、酸配體與過渡金屬離子自組裝構(gòu)筑多孔配位聚合物的合成條件,以及其結(jié)構(gòu)與氣體吸附性能之間的關(guān)系。自組裝構(gòu)筑了四個多孔配位聚合物,并對部分配合物的氣體吸附性質(zhì)進行了研究。
1.以芴和咔唑為原料,合成了四個基于芴及咔唑骨架的有機羧酸配體2,7-芴二甲酸(H2FDC)、2,7-芴酮二甲酸(H2FODC)、3,6-咔唑二羧酸(H2CDC)和9-(4-羧基苯)-3,6-咔唑二羧酸(H3CPCDC),并通過紅外光譜和核磁共振氫譜分別對其進行表
3、征。
2.以上述四個羧酸配體分別在溶劑熱條件與過渡金屬離子反應(yīng)Zn(Ⅱ),Cd(Ⅱ)和含氮雜環(huán)配體反應(yīng),合成出四個多孔配位聚合物[Zn2(FDC)2(bpy)]n·Guest(1)、[Zn2(FODC)2(bpy)]n·Guest(2)、[Cd(CDC)(bimba)]n· H2O(3)和[Zn3(μ3-O)(CPCDC)2(DMF)]n·Guest(4)。通過元素分析、紅外光譜、X-射線單晶衍射和XRD粉末衍射對它們進行了結(jié)
4、構(gòu)表征,研究表明化合物1和2中有機羧酸配體均采用順順雙齒的配位模式,并發(fā)現(xiàn)配體上有無柔性基團對構(gòu)筑出的多孔配位聚合物的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)有著很大的影響。
3.對配合物1和2進行了熱穩(wěn)定性和氣體吸附性質(zhì)的研究。氮氣條件下的熱重分析表明,配合物1和2在130-300℃均具有穩(wěn)定的無客體溶劑分子的框架結(jié)構(gòu)。氣體吸附測試表明,配合物1對氮氣和二氧化碳都具有一定的吸附能力,而配合物2在對氮氣和二氧化碳吸附時發(fā)生“gate-opening”現(xiàn)象,
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